聚烯烃生产技术反映着一个国家的工业发展水平,其技术创新源于对该过程所包含的物理传递现象(质量、动量和热量传递)和化学反应特性的深入理解和剖析。气相法聚乙烯生产过程涉及复杂的气固两相流动、混合及聚合反应,同时也包含着时间和空间的多尺度现象。流化床反应器因其相对简单的结构和优良的热质传递性能被广泛应用于气相法聚乙烯生产工艺中,其内部的传递特性、反应状况及聚合物产品质量均受到流化床内气固两相性质和反应器操作状态的影响。因此,针对其中耦合了传递和聚合反应的过程采用多相流反应工程理论,利用计算流体力学耦合群体平衡模型的方法研究气固两相流动、混合和反应状况一直以来都是聚合反应工程的研究热点,极富挑战性。相关的模型化研究不仅具有重要的学术研究意义而且具有重要的工业应用价值。论文首先针对乙烯气相聚合反应过程结合免造粒生产工艺从UNIPOL聚乙烯工艺出发,通过单颗粒建模研究聚合物颗粒的生长及颗粒形态的变化过程,通过计算流体力学模拟中试规模工业流化床聚合反应器内的气固两相流动、混合和反应特性以及结合多尺度耦合模型研究该生产过程中的反应器操作性能,探索适用于免造粒聚乙烯生产工艺的反应器操作条件以及设计方案等；然后,针对Borstar双峰聚乙烯工艺,采用耦合了多活性位的多粒模型结合实验表征方法,研究双釜串联生产双峰聚乙烯工艺中聚合物颗粒形态以及聚合物性质的变化规律,以期为双峰聚乙烯的生产调控和质量优化等提供指导。研究免造粒聚乙烯生产工艺对于开发更加节能环保的聚乙烯生产新技术具有重要指导意义,而深入分析双峰聚乙烯生产工艺对于指导开发新产品和新牌号等具有重要影响。通过深入研究和分析,本文取得了以下创新性研究成果：(1)在乙烯气相聚合反应的单颗粒尺度上,需同时考虑物理传递阻力和化学多活性位的共同影响(混合模型)才能更好地描述聚乙烯生产工艺中的颗粒形态以及聚合物性质。而在单颗粒模型中是否需要考虑孔隙率的变化取决于催化剂颗粒的粒径大小及分布,在免造粒生产工艺中,聚合物颗粒内部存在着明显的浓度和温度梯度,不利于聚合反应过程正常进行。为改善免造粒聚乙烯生产工艺,除对催化剂载体进行设计之外还可以采用串级反应器工艺,通过增加预聚合过程实现该工艺的顺利进行。(2)通过对UNIPOL聚乙烯生产工艺的中试规模工业流化床反应器进行两维CFD建模和模拟研究,发现由于放大效应,流化床反应器内部的环核流动结构呈现出核区扩大和环区减小的显著特征,而且通过对比二维和三维的模拟结果,发现反应器中的放大效应呈现出相似的变化趋势。同时,床层扩大段可显著降低聚合物颗粒速度,改善反应器中固体颗粒的流动行为特性,而当流化床反应器处于免造粒生产工艺时,0.90 m·s-1的操作气速可使反应器达到较好的流化状态,但该操作过程变得较为敏感。(3)通过两维CFD-PBM建模和模拟研究,发现受乙烯聚合反应和气固相间的热质传递特性影响,流化床反应器的床层膨胀高度明显增加,气固两相含率分布变得不稳定并且轴向颗粒分布变宽。同时,颗粒动力学(颗粒增长、聚并和破碎)对初始流化阶段的轴向颗粒分布影响较大,而且聚合物颗粒破碎会明显增加床层膨胀高度,流体动力学也会影响聚合物颗粒粒径大小及分布,特别是在流化床反应器的初始流化阶段。在免造粒聚乙烯生产工艺中,由于聚合反应和热质传递的共同影响,也会引起流化床反应器两相流动结构和聚合物颗粒粒径分布的变化。此外,床层扩大段会显著影响流化床反应器在该工艺下的操作状态。(4)通过三维CFD-PBM耦合模型研究发现,在反应器处于传统生产工艺(GeldartB类颗粒)和免造粒生产工艺(Geldart D类颗粒)时,床层内部表现出完全不同的两相流体动力学特征,并且免造粒工艺中的聚乙烯颗粒聚集于分布板气体入口处附近,造成反应器操作不稳定。同时发现,Geldart D类颗粒会产生明显的漩涡和较大的气泡,不利于正常流态化和反应器操作,可以通过调节操作气速以及改变分布板结构实现射流,以达到改善颗粒运动和分布的目的。通过对反应器操作性能的考察发现,在免造粒工艺下,不同床层高度处的床层温度分布相对较低,通过分析颗粒的循环模式和固含率的分布特性,发现在该工艺下,床体的膨胀高度也较低,而且在反应器中会出现聚合物颗粒的明显聚集。同时,中试规模工业流化床反应器的床层扩大段能够限制气泡大小,降低固体颗粒速度和改善聚合物颗粒的流型,有利于该反应器的正常操作。该研究不仅有助于指导工业流化床反应器的结构设计与优化操作,而且还可以指导开发新的聚乙烯生产工艺,提高产能和降低能耗的同时,改善聚合物产品的性能。(5)在Borstar双峰聚乙烯生产工艺中,进行乙烯均聚反应的环管反应器和乙烯与1-丁烯共聚反应的流化床反应器内生产的聚合物颗粒的粒径大小分布以及形貌特征等均存在较大差异,且通过多粒模型建模和数值模拟得到了聚合物颗粒粒径大小与分子量分布之间的对应关系。同时发现,流化床反应器内生产的聚合物颗粒的孔隙率较大,而环管反应器内聚合物颗粒的表面则更为光滑。该研究可以为深入理解乙烯聚合反应过程和调控聚合物微观结构特征提供重要参考。