七水合硫酸亚铁在H2SO4-HCl-H2O体系中的溶解度测定及相变研究

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七水合硫酸亚铁(FeSO4·7H2O)是硫酸法钛白生产工艺过程中的主要固体废物。这一固体废物直接排放到环境中,不能被回收利用,造成严重的环境问题,并且制约了硫酸法生产钛白粉工艺的发展。为了解决七水合硫酸亚铁造成的环境污染问题,一种绿色可持续发展的硫酸亚铁回收新工艺被提出来。此工艺中,将七水合硫酸亚铁溶于浓盐酸中,使其变成四水合氯化亚铁,然后将其煅烧,生成氧化铁红。新工艺过程中,七水合硫酸亚铁会转相成一水合硫酸亚铁。为了更好的研究这一相变过程,为硫酸亚铁回收新工艺提供理论基础,FeSO4-H2SO4-HCl-H2O体系的相平衡的研究是非常重要的。本论文中主要研究了 FeSO4·7H2O在H2SO4-HCl-H2O体系的溶解度以及相变过程。首先,通过动态法测定了温度为278.15 K-313.15 K时七水合硫酸亚铁在H2SO4-HCl-H2O体系的溶解度。结果发现,增加HCl的浓度和温度,FeSO4·7H20在体系中更容易溶解。当HC1的浓度小于2mol·kg-1时,它的溶解度增长速率较慢。由于共离子效应的影响,体系中FeSO4·7H2O的溶解度随着H2SO4浓度的增加而减小。通过OLI中混合电解质模型的默认参数对FeSO4·7H20在H2SO4-HCl-H2O体系中的溶解度数据进行了预测,发现预测值与实验值相差较大。为了提高OLI在预测体系中FeSO4·7H2O溶解度数据的稳定性,对FeSO4-H2SO4-HCl-H2O体系的实验溶解度数据进行了一系列回归,并得到了新的中程相互作用参数。利用新参数计算得到的溶解度值与实验值一致,其平均相对偏差在10%以内。利用新参数还预测了 298.15K时FeSO4-H2SO4-HCl-H2O体系中离子分布。最后,利用带有新参数的化学模型准确预测了 FeSO4·7H2O在H2SO4-HCl-H20体系中的转相点温度,并发现增加H2SO4和HCl的浓度,转相点温度会降低。通过FeSO4·7H2O在H2SO4和HC1溶液中的转相实验,验证了新模型在预测体系中FeSO4·7H2O的转相过程的准确性。
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