一氧化碳和有机废气高效净化处理的研究

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随着全世界范围内环境污染问题的加剧,环境问题逐渐引起了公众的重视,尤其是大气污染愈演愈烈,成为世界人民关注的焦点。近几年来,我国中东部地区雾霾天气持续加重,多个城市空气污染指数“爆表”,严重影响了人们的生产生活和身体健康。在造成大气污染的有害气体中,一氧化碳(CO)是可燃气体中普遍存在并且是任何不完全燃烧中都伴随产生的有毒气体,有机废气(VOCs)则是一类疏水及持久性有机污染物,不但具有致癌、致畸、致突变性,而且VOCs彼此之间,或与大气中其它组分(如氧气)通过光化学氧化反应、催化氧化反应或其它化学反应转化生成颗粒物,造成雾霾天气。故两者均是大气污染中具有代表性的有害气体,对环境、动植物生长及人体健康均会造成巨大危害,其净化治理已成为当前世界环保领域的研究热点。  本论文针对当前研究的热点与趋势,以具有代表性的生物法和催化燃烧法,围绕工业废气中CO与VOCs的高效净化处理开展了研究。对生物陶粒和聚氨酯泡沫两种不同填料的生物滴滤塔净化处理甲苯的性能进行了初步研究;以工业废气中典型成分CO和苯为净化处理对象,对催化燃烧催化剂中的贵金属Pd催化剂和钙钛矿型氧化物催化剂进行了深入研究,以堇青石(CC)为载体,分别采用浸渍法和柠檬酸盐法制备了一系列Pd/MMnOx/CC(M=Cu、Co、Fe、Ni)催化剂和钴锰体系钙钛矿型(ABO3)氧化物催化剂,考察了催化剂CO的催化氧化、苯的催化燃烧性能以及其催化活性的稳定性、抗中毒能力等。主要的研究结果如下:  (1)生物陶粒的比表面积更大,吸附性更强,故采用生物陶粒作为填料的生物滴滤塔与聚氨酯泡沫作为填料相比,挂膜启动时所需要的时间更短;通过考察两种滴滤塔在不同的气体流量和不同甲苯浓度下净化处理甲苯的性能,表明由于两种填料各自特性不同,两种生物滴滤塔分别适用于不同的工况条件,以生物陶粒为填料的生物滴滤塔适宜净化处理低浓度高流量的气体,而以聚氨酯泡沫为填料的生物滴滤塔适宜净化处理高浓度低流量的气体。  (2) Pd/MMnOx/CC系列催化剂中Pd/CoMnOx/CC具有最佳CO催化氧化活性,且适当增加Pd的负载量可大幅度提高其催化活性,过渡金属氧化物的分散作用以及其与Pd之间的协同效应,是影响催化剂催化活性的重要因素;由正交实验优化所得的Pd(0.04%)/CoMnOx(20%)/CC催化剂净化处理CO、苯、CO与苯混合气的活性均较高,且催化活性稳定性良好;虽然水蒸气对其催化燃烧苯的性能无影响,但由于H2O与CO32-对活性位点的覆盖会导致催化氧化CO过程中出现可逆性失活,二次焙烧再生可恢复活性。  (3) LaCoO3比LaMnO3有更高的CO催化氧化活性,采用不同过渡金属进行B位的部分取代后,LaCo0.5Mn0.5O3具有最佳催化活性,300℃下即可实现CO的完全催化氧化,这主要是由于B位部分取代后,Co-O键的键能被削弱,且B位高价阳离子和晶格氧含量增加,催化剂氧化还原能力增强;将LaCo0.5Mn0.5O3负载于CC后,500℃下焙烧,其CO的完全催化氧化温度可降低到150℃,焙烧温度是影响其活性的最重要因素,温度过低不能形成良好的钙钛矿晶型,而过高则会导致催化剂的活性组分与载体间发生化学反应;添加CeO2改良后的CeO2/LaCo0.5Mn0.5O3/CC5表现出更高的苯催化燃烧活性,300℃下可达95%以上,且其CO催化氧化活性保持不变;CeO2/LaCo0.5Mn0.5O3/CC5的抗水蒸气中毒能力与Pd/CoMnOx/CC接近,但抗SO2中毒能力不佳。
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