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温室气体的大量排放导致全球变暖,进而导致气候变化、冰川消融、海平面上升以及生态破坏等一系列问题。在温室气体中,CO2含量占60%以上,而在众多的CO2排放源中,电力生产占比达41.42%,因此对电厂二氧化碳进行捕集是降低二氧化碳排放、缓解全球变暖的有效措施。二十多年来,具有高比表面积和良好的热稳定性、孔径可调、表面可修饰的金属有机骨架材料(MOFs)在二氧化碳捕集与分离方面得到了广泛的研究。其中,以水作为溶剂合成的富马酸基金属有机骨架材料铝富马酸(AlFu),合成方法安全无危害,且具有高比表面积、良好的水稳定性和较高的CO2吸附量等优点,在吸附分离电厂烟气中的CO2方面具有良好的应用前景。吸附剂粉末堆积床在进行CO2吸附分离时,气体流动阻力大,吸附剂粉末易失稳、散失,且在含湿条件下容易粘结、堵塞管道等。为克服上述缺点,本文首先对铝富马酸金属有机骨架材料(AlFu MOFs)造粒成型进行了研究,制备得到了成型AlFu MOFs颗粒。随后对不同的操作条件如气体流速、气体浓度、吸附温度以及湿度等对AlFu MOFs颗粒堆积床内CO2吸附特性的影响进行了研究;最后,针对实际工业应用过程,构建AlFu MOFs颗粒堆积床变压吸附工艺流程,探究了AlFu MOFs颗粒在变压吸附循环中的CO2分离性能。主要研究内容和结论如下:(1)采用溶剂法在室温下快速合成制备了AlFu MOFs粉末,然后分别采用铝溶胶(AS)和羧甲基纤维素钠(CMC)作为粘结剂对AlFu进行造粒成型。结果表明:以CMC为粘结剂制备的AlFu MOFs颗粒具有更好的机械强度,且最佳的粘结剂含量为2.5 wt%,[email protected] wt%颗粒机械强度达1.486 MPa;在35°C,1 bar下AlFu的CO2吸附量为1.31 mmol/g,[email protected] wt%颗粒CO2吸附量达到AlFu粉末的96.18%。此外,AlFu和[email protected] wt%颗粒BET、SEM、TGA等表征测试结果表明[email protected] wt%颗粒和AlFu粉末均具有典型的微孔结构,二者的微观形貌和热稳定性基本一致;由于粘结剂的加入造成部分孔道堵塞,AlFu颗粒的比表面积和孔容有所下降,AlFu和[email protected] wt%颗粒比表面积分别为837.57 m2/g和726.06 m2/g,微孔容积分别为0.35 cm3/g和0.33 cm3/g。(2)搭建了CO2动态吸附实验台,分别就干燥和含湿条件下AlFu MOFs颗粒堆积床CO2动态吸附特性进行了研究。结果表明:水蒸气的存在会抑制AlFu MOFs颗粒对CO2的吸附,在30%相对湿度下CO2饱和吸附量下降了13.7%;此外,干燥和含湿条件下的循环吸附实验表明,AlFu MOFs颗粒具有良好的循环稳定性,十次循环后,CO2吸附量分别为初始时的94.76%和96.99%。同时也表明水蒸气的存在尽管会降低AlFu MOFs颗粒CO2吸附量,但不会影响其循环稳定性。(3)采用Aspen流程模拟软件构建AlFu MOFs颗粒堆积床模型,开展了单床和双床变压吸附(PSA)工艺流程模拟研究。单床四步PSA过程研究表明,较长的吹扫时间或较短的吸附时间可以获得很高的CO2回收率(99.54%),但CO2回收率上升的同时,纯度呈下降趋势;相对于四步PSA过程,五步PSA过程可以在保证较高的回收率和产率的情况下,提升CO2纯度,改善PSA过程CO2捕集性能。此外,双床PSA过程CO2回收率变化趋势及大小与单床一致,但是在CO2纯度和产率方面,双床PSA过程优于单床PSA过程,在不同吸附时间下,双床PSA过程CO2纯度和产率较单床PSA过程平均高3.4%和0.66 mol/kg/h。