二甲醚水蒸气重整多孔一体化催化剂的新型制备工艺研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ziones
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近年来,环保问题得到了越来越多的人的重视;与此同时,氢气燃料电池受到了人们的广泛关注。作为一种高效的储氢原料,二甲醚气体具有含氢量高、无毒、易制备、储存和运输便利等各方面的优点,使得它在重整制氢技术上具有得天独厚的优势。目前,寻找合适的手段去开发高效的重整催化剂是二甲醚重整制氢中的研究热点。氧化铝(A1203)是一种非常常见的催化剂载体,它具有导热性良好、压降小、机械强度高等优点,在催化反应中应用广泛。本研究以自制阳极氧化铝为载体,在前人所做的氧化铝制备工艺路线的基础上,用传统的过量浸渍法负载活性组分。经过对催化剂在二甲醚水蒸气重整制氢反应中的活性评价,得到铜基催化剂在高温下易失活的结论。为了解决因为Cu烧结而导致的失活问题,本研究将Ni作为助剂,添加到Cu/γ-Al2O3/Al催化剂中。为了更好的节省时间成本,得到分散性更好的催化剂,采用电解法负载活性组分。同时,采用了阴极极化的前处理工艺,并且考察了该工艺的最优条件,以消除氧化铝和铝板之间不导电的致密氧化膜的影响,使得短时间内电解负载金属活性组分成为可能。实验结果表明,经过阴极极化前处理工艺的板状载体γ-Al2O3/Al可以用于电解负载Ni组分,且能达到和浸渍Ni相当的效果。在350℃以上,制备的cp-Cu(11wt.%)/Ni (1.8wt.%)/γ-Al2O3/Al催化剂可以使反应中二甲醚转化率达到96%以上,氢气收率70%左右,催化剂稳定性良好。cp-Ni/Cu/γ-Al2O3/Al催化剂改变了金属活性组分的负载顺序,催化剂稳定性能较好,但在325℃以上的每个温度区间,H2收率都有所下降。此外,添加Fe作为助剂,有助于改善Cu/Ni催化剂co选择性含量过高的问题。
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