α-MnO2@SiO2纤维膜臭氧催化剂的制备及其净化磺胺甲恶唑废水性能研究

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近年来,医疗行业中抗生素的使用种类及用量日益增大,抗生素废水的处理问题受到人们的密切关注。目前污水处理厂传统废水处理工艺对抗生素的处理效果不佳,抗生素污染环境问题严重。非均相臭氧催化氧化技术是在臭氧氧化技术基础上通过投加固体催化剂发展而来,因其具有氧化效果稳定、催化剂可分离回收、臭氧利用效率高和操作简单等优点被应用在实际抗生素废水的处理中。一直以来,研发催化效果显著、操作使用简单的催化剂是臭氧催化氧化技术领域研究的焦点之一。本文制备了α-MnO2@SiO2纤维膜催化剂,通过制备的催化剂催化臭氧氧化处理常用抗生素磺胺甲恶唑(SMX)模拟废水,对其催化效果和降解机理展开研究。本文的主要研究内容及结论如下:(1)本文选择静电纺丝SiO2纤维膜作为催化剂载体,通过控制水热合成法的条件成功制备了α-MnO2@SiO2纤维膜催化剂,用于SMX废水的处理。随后,根据SMX废水的处理效果对乙酸(CH3COOH)的浓度、水热反应时间和水热反应温度等制备条件进行了优化,筛选出CH3COOH浓度0.4 mol·L-1,水热反应时间12 h,水热反应温度140℃为最佳制备条件。同时,利用XRD、SEM、EDS、XPS、BET等手段对催化剂进行系列表征,分析其物理结构及化学性质与催化性能之间的联系。(2)本文探究了α-MnO2@SiO2纤维膜催化剂催化臭氧氧化去除废水中SMX效果及影响因素。研究发现,催化剂的投加明显提高了臭氧氧化SMX的降解和矿化效果。随后对α-MnO2@SiO2纤维膜催化剂催化臭氧氧化降解SMX体系的反应条件进行优化,包括目标污染物SMX的初始浓度、催化剂的投加量、模拟废水的初始p H。结果表明,随着催化剂投加量的增加、模拟废水的初始p H的增大,磺胺甲恶唑的降解率和矿化率逐渐提高。但是,随着目标污染物初始浓度的增大,催化臭氧体系中磺胺甲恶唑的降解效果下降。(3)通过吸附实验、单独臭氧实验、催化臭氧实验以及添加自由基抑制剂Na HSO3实验的对比分析,明确α-MnO2@SiO2纤维膜催化剂催化臭氧氧化降解磺胺甲恶唑的反应机制,反应以羟基自由基(·OH)氧化机理为主。随后,通过LC-MS的检测结果,明确SMX降解产物并确定主要的降解途径。所制备催化剂经过4次重复实验,仍保持较高催化活性,且形貌结构没有发生较大改变,证实催化剂具有优异的稳定性能,。综上所述,本文所制备的催化剂具有性能稳定、更换回收方便,对目标污染物SMX处理效果较好的特点,对催化臭氧氧化处理实际抗生素废水具有应用价值。
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