铜离子掺杂二氧化钛纳米管光电催化降解水中氧氟沙星

来源 :大连海事大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:kaless
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随着抗生素在医疗、农业和畜牧业等领域的广泛使用,抗生素污染逐渐成为主要的环境问题之一,越来越多的河流湖泊中检测出了抗生素的存在。抗生素具有很强的生物稳定性,而目前的污水处理技术对其去除效率较低,导致含有大量抗生素的废水被排放到自然水体中,对生态系统、自然环境和人体健康都会产生巨大的威胁。因此,亟待找到高效的处理含抗生素废水的方法。针对上述问题,本论文采用光电催化技术降解含有抗生素的模拟废水。本论文的具体研究内容和结果如下:本文采用以HF为电解液,利用阳极氧化法和浸渍沉积法相结合的方法制备了 Cu2+掺杂的TiO2纳米管电极。采用电化学工作站和红外光谱仪等手段表征了制备电极的表面状态、组成成分和光响应性能。通过红外光谱测试,证明制备电极中具有O-Ti-O键的特征吸收峰和Cu2+的特征峰,说明成功地在钛板基底上使钛板氧化生成了TiO2薄膜且将Cu2+掺杂到了 TiO2的晶格中。通过光生电流测试、交流阻抗测试、莫特-肖特基曲线和循环伏安曲线表征了 Cu2+/TiO2电极的光响应性能、电子迁移能力、界面电化学性能和电极稳定性能。实验结果表明,制备的Cu2+/TiO2电极相比于普通的TiO2纳米管电极具有光响应性能更佳、界面电阻更小,电子迁移能力更强、电极稳定性更好和可以多次重复使用等优点。随后,利用上述方法制备的Cu2+/TiO2电极进行光电催化处理含有氧氟沙星模拟废水的研究,探究了以Cu2+/TiO2为电极的光电催化降解中的催化能力和动力学特征,同时分析了电压、pH、Na2SO4电解质浓度、氧氟沙星废液初始浓度、光强和溶解氧等因素对光电催化效率的影响,对操作降解条件进行了优化调控。实验结果表明,光电催化的降解效率和反应速率较高,大于半导体光催化和电催化的降解效率和反应速率之和,表现出了良好的光电协同效应;Cu2+/TiO2光电催化催化降解氧氟沙星过程的动力学特征符合Langmuir-Hinshelwood动力学模式;在一定电压范围内,光电催化性能和对污染物的降解效率随电压的升高而提高,最优电压条件为2V;酸性或碱性环境条件均会抑制光电催化的效率,最适pH值为7;加入一定浓度的Na2SO4电解质溶液可以提高废水的导电能力,有利于电子的转移从而提高光电催化的效率,但过高的Na2SO4浓度会导致副反应的发生从而不利于光电催化反应,因此最佳的电解质溶液浓度为0.1mol/L;在一定范围内,氧氟沙星废液初始浓度的升高有利于反应进行,但由于电极表面积有限,初始浓度不能过高,实验条件下为5mmol/L最为适宜;光强和溶解氧的提高均可以提高光电催化对污染物的降解率和反应速率。在最佳条件下,Cu2+/TiO2电极光电催化对氧氟沙星的降解率可达74.89%。此外,探究了光电催化过程对氧氟沙星矿化程度的影响。研究发现光电催化过程对氧氟沙星的矿化程度和矿化速率均明显小于对其物质本身的降解率和降解速率,其原因可能是在降解过程中仅部分氧氟沙星被完全降解成CO2、H2O和氮氧化物等无机小分子,还有部分被降解成系列中间产物,而没有完全无机炭化。最后,本文总结了光电催化对氧氟沙星模拟废水降解过程中可能发生的反应和降解途径。
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