煤气再燃还原氮氧化物化学反应动力学的研究

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电站燃煤过程排放的氮氧化物(NOx)气体是危害最大、最难处理的大气污染物之一。燃料再燃是降低NOx排放的有效技术手段,将现有的地下气化煤气气源作为再燃燃料,研究煤气再燃还原NOx的特性。研究煤气再燃还原NOx的一个重要手段是利用化学反应动力学机理对该过程进行模拟,揭示该过程的化学反应历程,最终达到控制化学反应过程向有利于NOx还原方向进行。本文建立了一个适用于煤气再燃还原NOx的化学反应机理(362个反应62种组分)。煤气中对NOx还原起主要作用的气体是H2、CO和CH4。采用本文建立机理分别对H2、CO和CH4作为再燃燃料还原NOx的过程进行模拟,并与已有试验结果相对比,模拟结果能较好的反映试验所得趋势,从而验证了该建立机理具有一定的可靠性。通过大量的敏感性分析,得出所建立机理中:H2还原NOx在低温还原性氛围时,NO主要通过反应H2+NO<=>HNO+H和HNO+NO<=>N2O+OH来实现还原脱除;高温还原性氛围时通过反应NO+H2<=>HNO+H,HNO+H<=>NH+OH,NH+NO<=>...及NO+H<=>N+OH,N+NO<=>N2+O来实现还原NO;CO还原NOx在高温还原性氛围时主要是通过反应NO+CO<=>CO2+N来进行;CH4对NO的还原主要通过反应HCCO+NO及CHi+NO来实现。在气体反应器试验台上对煤气还原NOx进行了试验研究,并采用本文建立机理对试验工况进行了模拟,研究了再燃各影响因素对煤气再燃还原NO的影响规律。由计算结果与试验结果的对比分析可知:当化学当量比为0.55和0.7时,随着反应温度的升高NO脱除率逐渐升高;当化学当量比为0.9时,存在一个最佳反应温度。化学当量比为0.55时,计算结果和试验结果基本一致;化学当量比为0.7和0.9时,计算结果低估了煤气还原NO的能力,但二者定性上是基本一致的。在各种不同的反应温度水平下,随着化学当量比的增大,NO脱除率逐渐降低。随着停留时间的增加,NO脱除率升高,当化学当量比为0.85时,增加幅度不大,此时一味提高停留时间,对NO脱除未必有很大益处。随着初始NO浓度的增加,NO脱除率升高。在各种反应温度水平下,增加再燃燃料比可提高NO的还原效率。随着反应器内压力的增加,NO脱除率显著增加。
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