【摘 要】
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多金属氧酸盐(Polyoxometalates,POMs)是一类由早期过渡金属离子和氧原子组成的表面负电荷大、分子量高并在极性溶剂中溶解性好的阴离子分子。其结构的多样性致其呈现出优良性能,从而在生物化学、催化、医药和材料科学等领域展现出广泛的应用前景。本文采用水热合成技术,通过选择恰当的原材料、控制反应体系的反应时间、温度、酸碱度及氧化环境,首次合成出五个结构新颖、性能优异的经典或非经典Keggi
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多金属氧酸盐（Polyoxometalates,POMs）是一类由早期过渡金属离子和氧原子组成的表面负电荷大、分子量高并在极性溶剂中溶解性好的阴离子分子。其结构的多样性致其呈现出优良性能,从而在生物化学、催化、医药和材料科学等领域展现出广泛的应用前景。本文采用水热合成技术,通过选择恰当的原材料、控制反应体系的反应时间、温度、酸碱度及氧化环境,首次合成出五个结构新颖、性能优异的经典或非经典Keggin型簇基功能材料,进行了元素分析及X-射线单晶衍射分析,表征了IR、UV-Vis、XRD、XPS、TG等结构特性,并研究了它们在光催化和化学催化方面的功能特能。1、合成了3种过渡金属配合物阳离子桥连成扩展结构的Keggin型簇基功能材料。[Cu（en）2（H2O）]2{[Cu（en）2][{Cu（en）2}2Si W11Cu O39][{Cu（en）2}Si W11Cu O39]}·6H2O（1）、{K（H2O）2[Cu0.5（en）][Cu Si W11O39]}（H2en）2（2）、[Zn（phen）2]2[Si Mo12V2O42][Zn（phen）2（H2O）]2[Si Mo12V2O42]（C5NH5）·2H2O（3）（en=ethylenediamine,phen=phenanthroline,C5NH5=pyridine）。化合物1和2均是过渡金属Cu取代的缺位Keggin型簇基功能材料。罕见的1是以不同过渡金属修饰的簇阴离子连接成的二聚体为建筑结构单元,并通过过渡金属配合物阳离子[Cu（en）2]2+和簇阴离子的端氧桥连成二维层状结构;2是缺位Keggin型簇阴离子通过碱金属K+和过渡金属配合物阳离子[Cu（en）2]2+连接π...π成“梯子”型的一维链,链与链之间又经水分子连接成三维超分子网络。化合物3是双帽Keggin型簇基功能材料。3中存在两种不同的V为双帽的Keggin型钒-钼氧簇为结构单元（POM1和POM2）,两种簇单元分别与配合物阳离子[Zn（phen）2（H2O）]2+、[Zn（phen）2]2+以共价键和氢键的方式各自连接成二维层状结构及二维超分子结构,不同的二维层通过氢键连成三维超分子网络。2、合成了2种以2-氨基吡啶为有机配体的Keggin型簇基杂化材料。[H3PMo12O40]2[C5H6N2]6（4）和[H2PMo12V2O42][C5H6N2]5·3H2O（5）（C5H6N2=2-pyridylamine）。化合物4和化合物5为分立结构。4由两种Keggin型簇阴离子[PMo12O40]3-通过氢键作用连接成三维无机超分子网络,2-氨基吡啶分子填充于空隙;5的新颖之处在于三个水分子形成（H2O）3三核水簇,水簇经氢键连接二帽Keggin型簇阴离子[PMo12V2O42]2-形成三维无机网络,填充于空隙的2-氨基吡啶分子间存在π…π堆积相互作用,使结构更加稳定。3.室温下,通过苯乙烯环氧化反应实验探讨了1、3、4和5的催化活能;用Rh B模拟工业废水中的有机污染物,研究了2的光催化降解性能。
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