橡胶工业中,橡胶相与填料相之间的界面结构对橡胶复合材料的综合性能起着至关重要的影响。本论文基于不同极性的橡胶基体,设计了具有氢键网络结构及羧酸盐网络结构的橡胶-填料界面,并全面研究了二者对复合材料性能的影响。主要分为两个方面:（1）本论文采用埃洛石（HNT）及蒙脱土（MMT）两类粘土作为羧基丁腈橡胶（XNBR）的补强填料。由于埃洛石表面极性较小以及蒙脱土的可插层性,本论文引入了柔性高分子聚氧化乙烯（PEO）作为界面改性剂,制备了改性埃洛石（PHNT）及改性蒙脱土（PMMT）,以增强与XNBR基体之间的界面粘合。结果表明,XNBR分子链的腈基及羧基侧基可以和分布于HNT管外表面的PEO形成一定的氢键网络结构,而XNBR与嵌入MMT层间的PEO之间相互作用较弱。这种相互作用差异使得XNBR/PHNT以及XNBR/PMMT复合材料表现出迥异的动态力学性能。XNBR与PHNT之间的氢键作用使得XNBR/PHNT复合材料的tanδ^T曲线在50°C附近表现出明显的损耗峰,这是由于氢键的解离-络合-解离所带来的额外能量耗散造成的。而XNBR/PMMT复合材料在高温时的损耗因子相较于未改性更低。PEO改性使得XNBR/HNT及XNBR/MMT复合材料的模量、拉伸强度略微降低,但PHNT及PMMT对XNBR仍有较好的补强效果。另外,PEO柔性分子链的增塑作用削弱了HNT或MMT对XNBR的低温损耗因子的降低作用,这对于填料在补强橡胶的同时保持其较高的低温损耗因子具有重要的指导意义。（2）白炭黑对橡胶的补强效果仅次于炭黑,但白炭黑表面能较高,在橡胶基体中不易于分散。本论文即采用N-β-（氨乙基）-γ-氨丙基甲基二甲氧基硅烷（KH602）对白炭黑进行表面接枝改性,并利用过氧化物引发在丁苯橡胶（SBR）分子链上接枝山梨酸（SA）,通过KH602中氨基与SA之间的反应,在SBR基体与白炭黑之间引入了羧酸盐网络结构,并研究了其对SBR复合材料各方面性能的影响。结果表明,KH602改性能够提升白炭黑在SBR复合材料中的分散性,进而增强SBR/SiO₂复合材料的模量及拉伸强度,但当KH602含量继续增多时,复合材料的拉伸强度发生明显下降。接枝SA后,白炭黑的分散性进一步提升,SBR基体与白炭黑之间的界面作用显著增强,复合材料的300%定伸应力及拉伸强度相较于未接枝SA体系增强了46%及20%。这种增强效果在KH602含量较高时更加明显。而且,羧酸盐结构的引入能明显降低复合材料的滚动阻力,复合材料在60°C时的tanδ值相较于未接枝SA降低了14%。