碳纳米管负载型催化剂的制备及应用研究

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碳纳米管因具有独特的纳米结构、奇特的电学性能、很好的柔韧性,以及良好的化学稳定性、热稳定性及吸附特性,在复合材料、储氢材料和场发射材料等方面具有广泛的应用。碳纳米管在催化领域的应用是近期炭材料研究的热门课题之一。本文旨在探索以碳纳米管为载体,通过不同的途径负载纳米金属粒子和手性基团,分别催化Suzuki交叉偶联反应和不对称羟醛缩合反应,研究反应条件,探讨结构与催化性能的关系,为拓展功能性碳纳米管基杂化材料在催化方面的应用奠定基础。本文主要工作包括;1.采用化学还原法将Cu、Ni、Pd纳米粒子与碳纳米管制成杂化材料,通过X-射线粉末衍射和透射电子显微镜表征,并应用于催化Suzuki交叉偶联反应,其中Pd/碳纳米管杂化材料表现出较好的催化性能。2.对碳纳米管进行四种不同的化学修饰,即羧化、羧化负载Ni、胺化、枝接聚酰胺-胺(PAMAM)树枝状分子,再分别将Pd纳米粒子负载到碳纳米管上,产物经X-射线粉末衍射、红外光谱、透射电子显微镜、热重分析、原子吸收光谱表征。将产物应用于催化Suzuki交叉偶联反应,结果表明碳纳米管胺化和枝接聚酰胺-胺(PAMAM)树枝状分子后再负载Pd纳米粒子催化效果较好。其中,Pd/碳纳米管-PAMAM催化剂取得了与PAMAM、聚乙烯基吡咯烷酮、聚乙二醇稳定的Pd纳米粒子相近的催化效果,并且未使用配体,Pd的用量仅为0.28 mol%。此外该催化剂热稳定性较好,容易保存,回收简便,循环使用六次仍然保持很高活性。3.以三种方式对碳纳米管进行化学修饰即羧化、酰胺化、接聚酰胺-胺树枝状分子后再枝接L-脯氨酸,产物经红外光谱、热重分析表征,证明都将L-脯氨酸枝接到碳纳米管上。这一研究为碳纳米管基手性材料的制备与研究积累了经验。
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