纳米Au催化CO2加氢还原制CO反应研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhangsen168
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
大气环境中二氧化碳(CO2)等温室气体浓度的升高导致全球气候变暖的“温室效应”,相关环境问题日趋严峻。关于CO2的利用研究是全球性的热点研究课题,涉及国际上的“碳配额”及“清洁能源”重大热点、焦点问题,其将直接关系到国家的能源安全以及经济发展的命脉。可再生能源是碳中性的能源,可逐步替代化石能源以实现CO2减排,但其仍面临着能源储存问题。CO2加氢还原合成燃料是有效解决储能问题的方案之一。C02加氢还原制一氧化碳(CO)反应可实现CO2的有效转化和利用。CO可作为中间物通过费托合成、甲醇合成反应进一步合成甲醇、烃类等附加值高的燃料和化学品。纳米金催化剂对水汽变换反应具有良好的催化作用。可推测,纳米金催化剂对C02加氢还原制CO反应(前者的逆反应,即逆水汽变换反应)也具有一定的催化活性,但鲜有研究报道。本论文针对纳米金催化CO2加氢还原制CO反应进行研究,提出和确定了反应中的甲酸盐反应中间物种的存在性及其等离子体增强效应。具体包括催化活性、反应机理及等离子体增强效应的初步探索这三方面研究。 (1)考察催化剂预处理、反应条件和载体对催化剂活性的影响以及催化剂稳定性,通过对催化剂的结构和物理化学性质进行表征,并与反应活性关联; (2)进行反应机理初步研究,确定甲酸盐反应中间物种; (3)初步探索该反应中等离子体增强效应。上述重要表征手段有H2程序升温还原、CO2吸附/脱附、程序升温脱附、原位漫反射红外光谱、质谱等。与其他催化剂(如Pd-In双金属)相比,纳米金催化剂解决了反应物转化率低的问题,且在400或450℃以上和相应空速条件下,CO2转化率接近热力学平衡值,产物CO选择性近100%。主要的研究结果如下:采用改性浸渍法制备具有高活性、高选择性的Au/CeO2和Au/TiO2两种纳米金催化剂。经过N2预处理过程的Au/CeO2活性最佳。随着反应温度提高、H2/CO2摩尔比增加、空速降低均使CO2转化率增加。在反应温度为400 ℃、H2/CO2摩尔比为1、空速为6000 mL/(h·gcat)条件下,CO2转化率为20.7%,接近热力学平衡值22.4%,且CO选择性为近100%。通过原位漫反射红外光谱与质谱结合的手段,确定了Au/CeO2催化剂上的表面物种甲酸盐是催化CO2加氢还原制CO的反应中间物种。通过介质阻挡放电的方式,将等离子体与纳米Au催化结合,为CO2加氢还原制CO提供了一种新的反应途径。该途径有效提高了反应的CO2转化率。在反应器温度为400℃、频率为5 kHz、输入功率为15 W的条件下,等离子体催化反应的CO2转化率为25.5%,远高于Au/CeO2催化反应(不含等离子体)的15.4%。放电产生的活性物种在反应中参与方式很可能是等离子体增强效应的重要原因,等离子体增强效应机制有待进一步研究。
其他文献
摘要 教师要努力改进课堂教学形式,激发学生英语学习兴趣,让学生真正成为学习的主人。使学生变苦学、厌学、死学为乐学、好学、会学,逐步培养其创新素质。  关键词 小学英语 教学改革 兴趣培养  在当前的英语教学中,传统的“背单词、讲语法、做练习、去考试”的应试教育模式仍然阻碍着英语学科中素质教育的实施,致使大批学生心理负担重、学习效率低,从而产生厌学情绪。那么,努力改进课堂教学形式,激发学生英语学
摘要:目的:研究并分析脊柱侧弯螺钉内固定三维矫形术围手术期的护理工作。方法:我院在2013年1月到2014年1月共收治20例脊柱侧弯患儿,对于本组患儿均采用脊柱侧弯螺钉内固定术,回顾分析围手术期护理措施,记录治疗结果。结果:在手术结束后对患儿进行5-12个月的回访,平均回访时间为9个月,回访结果显示,16例患儿脊柱侧弯情况得到了矫正,15例患儿得到理想脊柱平衡,5例凸畸形患儿术后Cobb角平均值达
会议