基于消光谱法的旋转对称金纳米颗粒粒度分布和浓度测量

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与体相材料表现有所不同,金纳米颗粒具有局域表面等离激元共振现象,从而导致金纳米颗粒呈现出强烈的光吸收和散射特性,其独特的光学特性被广泛应用于生物、医学、能源、环境以及材料等领域。尺寸和浓度是金纳米颗粒系重要的参数,决定金纳米颗粒在实际应用中的性质和行为。非球形金纳米颗粒宽广的共振峰位置可调谐性使得其更加具有应用价值,非球形金纳米颗粒尺寸分布和浓度的准确测量对于非球形金纳米颗粒在制备中的尺寸控制及应用中效能控制具有重要意义。利用消光谱进行球形金纳米颗粒粒径分布和浓度测量具有精度高,设备简单和无接触等优点,旋转对称金纳米颗粒系存在两维尺寸分布和浓度的反演问题,球形金纳米颗粒的消光谱法不能同时对两维尺寸分布进行反演,针对这一局限性,本文对该方法进行改进,并对改进后的反演算法进行可靠性验证。本文基于球形金纳米颗粒的粒径浓度分布测量的消光谱法,利用旋转对称金纳米颗粒的消光谱与两维尺寸浓度的关系,结合T矩阵程序计算出的三种旋转对称金纳米颗粒不同尺寸参数和波长下的消光截面,从而建立了包含两维尺寸浓度分布信息的线性方程组。利用非负的Tikhonov正则化方法对方程组求解,得到旋转对称金纳米颗粒的两维尺寸浓度分布。为了有效提高反演程序的运行速度,建立消光截面数据库,三个数据库的波长范围为300-1100 nm,间隔为2 nm,尺寸范围为20-130 nm,间隔2 nm,每个数据库共计约125万个消光截面数据,并对数据库中三种颗粒消光特性进行分析。理论仿真结果表明金纳米椭球和金纳米圆柱的两维尺寸均值与设定值的相对误差小于15%,金纳棒的纵横比均值与设定值的相对误差小于5%,长度均值相对误差小于10%,三种颗粒的颗粒数浓度相对误差未超过15%,验证了算法稳定,精度较高。利用实验室消光谱实验系统,基于金纳米棒颗粒样品溶液的消光谱,对金纳米棒直径分布和浓度反演测量,测量结果与电镜扫描结果和标称值进行对比分析,结果显示纵横比均值反演结果与SEM测量结果的误差不超过30%,长度均值反演结果与SEM测量结果不超过15%,浓度的反演结果与标称值接近。实验结果表明,消光谱法测量的金纳米棒的尺寸浓度结果能较好的反映出颗粒系中的尺寸分布和颗粒数浓度,为多分散旋转对称金纳颗粒的尺寸分布和浓度的同时测量提供一种有效快捷测量方法。
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