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VOCs在大气环境中发生光化学反应形成二次有机气溶胶,是雾霾、城市光化学烟雾、臭氧污染等的决定性前体物质,对大气环境构成了巨大的威胁。作为蓝天保卫战的收官之战,迫切需要全面综合治理VOCs。作为一种新兴的VOCs治理技术,常温催化氧化技术具有工艺能耗低、过程安全等优势,本文重点制备新型改性MOF材料,以实现在常温条件下高效吸附并催化降解VOCs。
本课题以异丙醇为研究对象,从多种MOFs材料中筛选出Cu-BTC作为基底材料,进行Cu-BTC催化剂的掺杂改性,实验结果表明,以Pd(OAc)2为Pd源的Cu-Pd-BTC对异丙醇的催化臭氧化具有最佳的效果。对Cu-Pd-BTC催化剂的活化温度、Cu与Pd的元素比例进行了优化,并对催化剂进行SEM、EDS、XRD、XPS、FTIR、BET和TG表征。结果表明,Cu-Pd比为12∶1的Cu-Pd-BTC经150℃活化后催化臭氧化异丙醇效果最好。SEM、FTIR结果表明所合成的Cu-BTC、Cu-Pd-BTC催化剂具有经典的正八面体的晶体形貌和表面特征基团,随着Pd掺杂量的增加晶体扭曲越严重、晶体结构越破碎;EDS面扫表征结果表明,Pd在Cu12-Pd1-BTC分散均匀;XRD、XPS结果表明,Pd元素主要以Pd2+形式存在,取代部分Cu2+作为金属节点存在;BET实验表明,Pd掺杂改变了催化剂的孔道大小和结构,形成了更多的介孔结构,且催化剂的比表面积和微孔占比随着Pd掺杂量的增多而降低;TG结果表明,掺杂Pd后催化剂的热稳定性有所下降,但在本实验的应用范围(30~50℃)内能保持结构稳定。
空气气氛中Cu12-Pd1-BTC可有效去除异丙醇,考察了空气气氛下的常温催化工艺条件,结果表明当异丙醇浓度为200mg/m3、空速为30000h-1、反应温度为40℃、相对湿度为45%时,在7h内可以几乎完全降解异丙醇。采用乙醇复溶后真空干燥活化方式,循环使用7次后催化剂对于异丙醇仍有93%以上的去除率。最后本文对异丙醇在Cu12-Pd1-BTC催化剂上的降解行为进行了动力学研究,得出本实验的表观活化能为Ea=42.25kJ/mol。
本课题以异丙醇为研究对象,从多种MOFs材料中筛选出Cu-BTC作为基底材料,进行Cu-BTC催化剂的掺杂改性,实验结果表明,以Pd(OAc)2为Pd源的Cu-Pd-BTC对异丙醇的催化臭氧化具有最佳的效果。对Cu-Pd-BTC催化剂的活化温度、Cu与Pd的元素比例进行了优化,并对催化剂进行SEM、EDS、XRD、XPS、FTIR、BET和TG表征。结果表明,Cu-Pd比为12∶1的Cu-Pd-BTC经150℃活化后催化臭氧化异丙醇效果最好。SEM、FTIR结果表明所合成的Cu-BTC、Cu-Pd-BTC催化剂具有经典的正八面体的晶体形貌和表面特征基团,随着Pd掺杂量的增加晶体扭曲越严重、晶体结构越破碎;EDS面扫表征结果表明,Pd在Cu12-Pd1-BTC分散均匀;XRD、XPS结果表明,Pd元素主要以Pd2+形式存在,取代部分Cu2+作为金属节点存在;BET实验表明,Pd掺杂改变了催化剂的孔道大小和结构,形成了更多的介孔结构,且催化剂的比表面积和微孔占比随着Pd掺杂量的增多而降低;TG结果表明,掺杂Pd后催化剂的热稳定性有所下降,但在本实验的应用范围(30~50℃)内能保持结构稳定。
空气气氛中Cu12-Pd1-BTC可有效去除异丙醇,考察了空气气氛下的常温催化工艺条件,结果表明当异丙醇浓度为200mg/m3、空速为30000h-1、反应温度为40℃、相对湿度为45%时,在7h内可以几乎完全降解异丙醇。采用乙醇复溶后真空干燥活化方式,循环使用7次后催化剂对于异丙醇仍有93%以上的去除率。最后本文对异丙醇在Cu12-Pd1-BTC催化剂上的降解行为进行了动力学研究,得出本实验的表观活化能为Ea=42.25kJ/mol。