二氧化碳既是主要的温室气体,同时还是我国储量丰富、低廉、无毒、可再生的C1资源,实现CO₂减排及资源化利用对改善生态环境、发展可再生新能源具有重大战略意义。目前,环氧化物与CO₂环加成制备环状碳酸酯引起人们广泛关注。环状碳酸酯作为高附加值化学品在电池、纺织、制药及有机合成等领域具有广泛应用,而且该反应为100%原子经济性反应,可以取代传统制毒的光气工艺,具有环境友好性。由于CO₂自身的热力学稳定性及动力学惰性,实现其转化的关键是设计有效催化剂将其活化。基于CO₂吸附活化、催化转化机理,首先设计系列简单Lewis酸-碱双组分催化剂,包括N-杂环化合物/Zn Br₂、三聚氰胺/Zn I₂和双核功能化离子液体/Zn I₂体系,研究了其在催化CO₂与系列环氧化物耦合反应中的应用。系统考察了不同催化剂组成、反应参数等因素对催化活性的影响,并结合催化反应动力学推导出Lewis酸-碱协同催化CO₂与环氧化物环加成反应机理,其中,Lewis酸组分活化环氧化物,Lewis碱组分活化CO₂,二者协同作用促进环加成反应进行。为了避免助催化剂的使用,设计出单组份均相氢键供体（HBD）功能化Zn基离子液体（Zn-TSILs）。Zn-TSILs同时具有Lewis酸活性中心、氢键供体及亲核基团（卤素阴离子）。在优化反应条件下（120^oC,2.0 MPa,1 h）,碳酸丙烯酯（PC）收率为92%,TOF值高达794 h^-1,HBD基团活化环氧化物的能力大小顺序为-OH>-COOH>-NH₂,且该类催化剂对其他环氧化物具有普适性。通过与非锌基离子液体进行对比,发现Zn-TSIL作为催化剂时,反应的活化能可降低14.7kJ·mol^-1,归因于Zn-TSILs阳离子结构中Zn组分、HBD基团及卤素阴离子之间的协同作用。该Zn-TSILs通过溶剂萃取即可实现重复利用,表现出优异的水热稳定性,避免了双组分催化剂中卤化锌单独作为助催化剂时易吸水的缺点。过渡金属离子因其高活性在催化反应中得到广泛应用,但其不可避免会引发环境问题。设计合成出系列高稳定性尿素衍生非金属离子液体（UDIL）,通过引入氢键供体基团取代过渡金属对反应底物的活化。研究发现,UDIL对CO₂最大吸收量可达每摩尔UDIL吸收2.62 mol CO₂,高于已报道诸多离子液体吸收剂;UDIL作为单组份、非金属均相催化剂对CO₂转化合成系列环状碳酸酯均具有优异活性。结合反应动力学研究,提出了阴阳离子协同催化反应机理。该UDIL克服了传统离子液体合成效率低、高能耗的缺陷,对CO₂吸收与催化转化展现出双功能性。为了实现催化剂高效分离,在UDILs的基础上进一步合成非均相三均三嗪端位桥连离子液体和含有尿素衍生基团的介孔有机硅纳米材料（PMO-UDF）。该材料具有多功能性,即氢键供体能力、Lewis碱性及亲核性,可有效促进环氧化物开环及CO₂活化,其在温和、无溶剂条件下展现出优异的催化性能,实现了对CO₂非均相催化转化。此外,PMO-UDF具有高比表面积及Lewis碱性基团,在二者协同作用下,PMO-UDF可以实现对低压CO₂（≤0.1 MPa,273K）优异的吸附性能,达到或超过文献报道部分MOFs及氮掺杂的碳等吸附材料。采用密度泛函理论（DFT）分别模拟1-（2-羟基-乙基）-3-丁基咪唑溴盐和1-（2-羟基-乙基）-3-丁基咪唑溴盐/乙二醇催化体系下各反应物、中间体及过渡态构型,并进行能量计算,发现乙二醇的引入可以改变环加成反应决速步骤,明显降低闭环反应能垒,使环加成反应高效进行。进一步设计合成不同过渡金属离子（Zn、Fe、Co、Ni）修饰的SBA-15催化剂,以取代SBA-15表面Si-OH基团,对比研究了HBD基团与过渡金属离子对环氧化物的活化能力,发现SBA-15经Zn修饰后,开环步骤反应能垒明显降低,环加成决速步骤由开环反应转变为闭环反应,表明过渡金属离子（Zn）对环氧化物的活化程度比氢键供体（-OH）能力强,为后续催化剂的设计开发提供了理论基础。