PMN/EP复合材料的制备工艺及其性能研究

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0-3型压电陶瓷/聚合物复合材料同时具有压电陶瓷和聚合物两相的优点,是一种新型的功能材料。环氧树脂具有刚性大以及耐腐蚀性、阻燃性和绝缘性好的特点,将压电陶瓷和环氧树脂复合,利用压电陶瓷的高介电与压电性能来改善环氧树脂介电性能与阻尼性能,以此来拓展其在智能材料领域中的应用。本文以环氧树脂(EP)为基体,选择高压电性能的铌镁酸铅(PMN)为功能填料,导电碳黑(CB)和铁粉(Fe)为导电填料,采用浇铸成型和压制成型方法制备0-3型PMN/EP复合材料。通过改变组分的组成,研究组成对PMN/EP复合材料的结构与导电性能、介电性能和阻尼性能的影响,探讨压电效应对阻尼性能的贡献。通过DSC确定了不同成型方法的固化剂用量及固化工艺。通过密度测试和结构观察表明,浇铸成型比压制成型制备的PMN/EP复合材料具有更高的致密度、更为均匀的显微结构和更好的界面粘结性。导电性能分析表明,随着导电相体积含量的增加,PMN/EP复合材料的电阻率迅速减小;随着频率的增加,该材料的体电阻率递减;当PMN体积含量为30%时,CB的逾渗阈值是6.0%,Fe的逾渗阈值大于6.0%。介电性能分析表明,加入高介电PMN后,复合材料的介电性能优于纯环氧树脂。随PMN体积含量的增加,复合材料的介电常数增大。当PMN体积含量高于40%时,随着PMN颗粒粒度从0.65μm增大至150μm,复合材料的介电常数从18.64增大至36.39,介电损耗从0.016增大至0.091;当PMN含量为30%时,随着导电相体积含量的增加,复合材料的介电常数和介电损耗呈非线性增大。介频谱结果表明,在102-106Hz频率范围内,PMN/EP复合材料的介电常数均随着频率的增大而减小。高频下,复合材料的介电常数稳定性较好。随着PMN体积含量的增加,随着PMN颗粒粒度的增大或处于导电相逾渗阈值时,复合材料的介电常数随频率的增加下降越明显。介温谱结果表明,与PMN相比,PMN/EP复合材料在25℃-150℃范围内具有良好的温度稳定性。阻尼性能分析表明,由于PMN压电效应对阻尼性能的贡献,PMN/EP复合材料的综合阻尼性能优于相同含量的ZrO2/EP复合材料。在相同外力频率下,随着PMN体积含量的增加,阻尼性能呈非线性变化,当PMN体积含量为30%时,阻尼性能最佳。随着PMN陶瓷颗粒度的减小,复合材料的阻尼性能提高,当颗粒度为7-35μm时,阻尼性能最佳。随着导电相含量的增加,复合材料的最大阻尼损耗因子减小,当导电相含量在0.5%-4.0%时,Fe比CB对阻尼性能的提高更加显著。PMN/EP复合材料的阻尼机制为“压电阻尼”机制,复合材料的阻尼性能包括了高聚物的阻尼损耗、颗粒之间和颗粒与聚合物的摩擦阻尼损耗和压电效应的阻尼损耗三部分。
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