【摘 要】
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锂离子电池作为一种能量转换效率高、循环寿命长、能量密度高的储能装置,被广泛运用于便携式电子设备领域。当锂离子电池作为电动汽车的动力电源时,其功率密度和能量密度等性能指标难以满足实际应用需求,因此探索与现有锂离子电池技术不同的新型化学电源,有着重要的理论意义和实际应用价值。近年来,锂硫电池因容量大、能量密度高、硫源丰富及对环境无污染等优点得到了迅速发展,然而锂硫电池的商业化仍然面临诸多问题,如硫和放
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锂离子电池作为一种能量转换效率高、循环寿命长、能量密度高的储能装置,被广泛运用于便携式电子设备领域。当锂离子电池作为电动汽车的动力电源时,其功率密度和能量密度等性能指标难以满足实际应用需求,因此探索与现有锂离子电池技术不同的新型化学电源,有着重要的理论意义和实际应用价值。近年来,锂硫电池因容量大、能量密度高、硫源丰富及对环境无污染等优点得到了迅速发展,然而锂硫电池的商业化仍然面临诸多问题,如硫和放电产物硫化锂的低导电率、可溶性多硫化锂的穿梭效应、多硫化锂转化带来的体积膨胀等。针对这些问题,本文采用具有高导电性、高机械性能、大比表面积的还原氧化石墨烯（rGO）与对多硫化锂具有强吸附和催化作用的卤氧铋化合物结合,得到可有效抑制多硫化锂穿梭效应并促进多硫化锂转化反应动力学的高硫负载正极材料,将其运用于锂硫电池,表现出了优异的电化学性能。主要工作内容如下:（1）通过一步溶剂热合成了以rGO为基底、表面沉积BiOBr的二维复合材料BiOBr/rGO。该材料可提供高硫负载所需的大比表面积和较大孔体积,且rGO的三维网络结构构成了抑制多硫化锂穿梭效应的物理屏障。同时,BiOBr在rGO上的均匀分布有利于其与多硫化锂充分接触,发挥吸附与催化作用。测试结果证明BiOBr/rGO复合材料可以承担高硫负载,有力地抑制多硫化锂的穿梭效应并促进其转化反应动力学。将其作为硫宿主材料展现了优异的电化学性能,在0.5 C充放电条件下,1000周循环后正极的比容量仍然保持882 mA h g-1;即使硫载量高达4.9 mg cm-1,该材料在0.5 C下循环400圈后仍可保持424.6 mA h g-1的可逆比容量。原位X射线衍射和原位拉曼光谱测试结果表明,放电过程活性物质硫经历了 α-S8→Li2S8→Li2S6→Li2S3→Li2S2→Li2S,而充电过程则是对应的逆反应过程,但最终产物为β-S8。（2）由于F元素较Br元素的电负性强,可增强金属Bi的吸附和催化作用,因此我们合成了 BiOF/rGO二维复合材料并探讨了其作为锂硫电池正极宿主的效果。测试结果表明该材料具有高的比表面积和孔体积,有利于提升活性物质硫的负载量。此外,rGO作为基底可缓解反应过程中的体积膨胀。紫外-可见吸收光谱测试结果显示了 BiOF/rGO具有极佳的多硫化锂吸附能力。对称电池和硫化锂沉积实验证明了 BiOF/rGO对多硫化锂转化过程有显著地促进作用。作为锂硫电池正极,S@BiOF/rGO在3 C和5 C的大电流密度下经过1000次循环后依然可以达到610.9和501.1 mA h g-1的比容量（容量损失率分别为每圈0.044%和0.048%）,展现了优异的高倍率性能。此外,该工作通过原位X射线衍射测试探讨了硫的转化反应历程。
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