【摘 要】
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光催化技术是解决能源和污染问题最好的手段之一。TiO2半导体材料因其优异的理化性质,一直是光催化研究的热门材料之一;但由于其大的带宽（3.20 e V）,仅能被紫外光激发,对可见光基本无吸收,致使其可见光催化性能较低。近些年,通过自掺杂形成氧空位来调控光催化剂的带隙宽度成为研究的热点。Ti3+自掺杂形成氧空位是提高光催化剂可见光活性相对更高效的策略,因为氧空位不仅可以形成微带能级,缩小带宽,也可以
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光催化技术是解决能源和污染问题最好的手段之一。TiO2半导体材料因其优异的理化性质,一直是光催化研究的热门材料之一;但由于其大的带宽（3.20 e V）,仅能被紫外光激发,对可见光基本无吸收,致使其可见光催化性能较低。近些年,通过自掺杂形成氧空位来调控光催化剂的带隙宽度成为研究的热点。Ti3+自掺杂形成氧空位是提高光催化剂可见光活性相对更高效的策略,因为氧空位不仅可以形成微带能级,缩小带宽,也可以作为电子阱和活性位点,抑制电子和空穴的复合。本论文主要通过调控TiO2的暴露晶面和Ti3+以及氧空位的浓度来设计光催化剂,并以芳香醇光催化选择性氧化和硝基苯选择性还原为探针反应评价了其催化性能,揭示了TiO2的暴露晶面和Ti3+以及氧空位的浓度对其催化性能的调控作用。1.用水热法合成了具有Ti3+和表面氧空位的介孔（001）-TiO2纳米晶。通过改变加入Zn粉的量,来调节Ti3+的浓度,进而改变氧空位的数量。通过XRD、TEM、Raman、BET、EPR、PL、光电流等测试对所制备催化剂的性质结构进行表征。同时,利用氙灯（λ＞400 nm）在水溶液中光催化选择性氧化1-苯乙醇和苯甲醇。Ti3+自掺杂TiO2的光催化活性比纯TiO2高很多倍。结果证明,显著提高的光活性主要与暴露的（001）面,Ti3+自掺杂和表面氧空位的强协同作用有关,通过（001）面的高表面能提高了反应物（芳香醇）的活化,通过本征带隙变窄提高了可见光吸收率,并且通过Ti3+和表面氧空位作为电子阱提高了光电子-空穴的分离效率。与此同时,基于捕获实验确定的活性物种,初步提出了芳香醇选择性转化为羰基化合物的光催化机理。此外,还对所制备催化剂进行稳定性测试,在多次循环实验后其催化活性没有明显降低,显示了良好的稳定性。2.用水热法结合还原法制备了具有Ti3+和表面氧空位的介孔（101）-TiO2纳米晶。通过XRD、TEM、Raman、BET、EPR、PL、光电流等测试对所制备催化剂的性质结构进行表征。在可见光照射下,水介质中硝基苯的光催化加氢转化成苯胺的活性显着增强,并且Ti3+自掺杂TiO2的光催化活性比纯TiO2高很多倍。结果证明,显著提高的光活性主要与暴露的（101）面,Ti3+自掺杂和表面氧空位的强协同作用有关,主要是通过（101）晶面光电子富集而累积的还原位点增强了还原能力;通过带隙变窄,提高了可见光的收集能力;通过Ti3+自掺杂和表面氧空位作为电子吸收体,提高了光电子-空穴的分离能力。同时,根据活性物种捕获实验结果,初步提出并详细阐明了硝基苯光催化加氢转化为苯胺的合理机理。此外,还对所制备催化剂进行可重复使用性测试,在多次循环实验后其催化活性没有明显降低,显示了良好的可重复使用性。
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