CeO2催化剂催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯的研究

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碳酸二甲酯(Dimethyl carbonate,DMC)在化工上是一种重要的有机合成中间体,利用二氧化碳(CO2)和甲醇(CH3OH)直接合成碳酸二甲酯,有利于减少CO2的大量排放,转化产能过剩的甲醇,这条工艺路线具有很大的发展前景。本文主要研究了 CeO2催化剂催化合成DMC的性能,分别采用直接焙烧法、浸渍法、溶胶凝胶法、水热沉淀法、沉淀法制备了 CeO2催化剂,对不同方法制备的CeO2催化剂进行合成DMC反应性能的研究,得出在相同条件下沉淀法制备的催化剂催化性能更好。同时采用正交试验探究了在沉淀法中KOH浓度、硝酸铈溶液浓度、焙烧温度等制备条件对合成DMC的影响及影响顺序。结果表明,DMC的产率均呈现先升高后降低的趋势;制备条件的影响顺序为:硝酸铈溶液浓度>KOH溶液浓度>焙烧温度,最佳制备条件为KOH浓度6mol/L,硝酸铈浓度 0.360mol/L,焙烧温度 740℃,DMC 产率为 3.304mmol/g cat。在确定了最佳制备条件后,又探究了合成DMC的最佳反应条件,即反应时间、反应温度、CO2充压及催化剂用量的最佳反应点,通过正交试验法探究对合成DMC的影响顺序。实验结果表明,四种反应条件的影响顺序为:催化剂用量>反应温度>CO2充压>反应时间,最佳反应条件为反应温度160℃,CO2充压2.8MPa,反应时间 320min,质量比为 1:60,DMC 产率为 4.730mmol/g cat。
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