铜基纳米催化剂催化硝基芳烃加氢制备氨基芳烃

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目前,功能性纳米材料的应用是科学研究重要方向。在非贵金属Cu纳米催化剂的基础上引入其它金属元素,设计构筑一系列具有特定结构、形貌的二元铜基纳米金属催化剂,可以达到改变催化剂活性组分的电子性能和几何结构、改善铜基纳米催化剂的催化性能的目的。本论文研究铜基纳米催化剂的组成、形貌、结构与催化硝基芳烃加氢制备氨基芳烃催化性能的构效关系和作用机理,研究成果总结如下。在纳米Cu基催化剂中引入贵金属Pt,采用湿法化学还原法制备了双金属CuPtx纳米粒子。Cu和Pt纳米粒子的平均粒径分别为60 nm和3 nm。将小尺寸的Pt纳米粒子均匀地结合在大尺寸的Cu纳米粒子表面。在双金属CuPtx纳米粒子中,电子从铂转移到铜,通过抑制金属铂的高氢化活性,提高了1-氨基蒽醌的选择性。双金属CuPt0.1纳米催化剂催化1-硝基蒽醌加氢生成1-氨基蒽醌,在140oC下反应4 h,1-硝基蒽醌转化率为98.9%,1-氨基蒽醌选择性为99.3%。选用十二烷基硫酸钠为修饰剂,水合肼为还原剂,通过湿化学还原法成功制备了粒径小(1725 nm)、尺寸分布窄(740 nm)的Cux Niy合金纳米金属颗粒,用于催化对硝基苯酚加氢制备对氨基苯酚。研究证明,双金属CuxNiy合金纳米催化剂在催化对硝基苯酚加氢生成对氨基苯酚的反应中的催化活性高于一元纳米镍的催化活性。在120 oC的反应温度,0.8 MPa H2压力条件下,Cu0.2Ni0.8合金纳米金属催化剂催化对硝基苯酚加氢反应时间4 h,对硝基苯酚的转化率和对氨基苯酚的选择性均达到100%。采用湿法化学还原法制备了单金属铜、单金属镍和双金属CuxNiy纳米金属粒子。在双金属CuxNiy纳米颗粒中形成了铜镍合金相。在铜镍合金相的作用下,双金属CuxNiy纳米颗粒对3-硝基-4-甲氧基-乙酰苯胺与H2加氢成3-氨基-4-甲氧基-乙酰苯胺的催化活性高于单一镍纳米颗粒。在140 oC的反应温度下,双金属Cu0.7Ni0.3催化剂催化该加氢反应2 h,3-硝基-4-甲氧基-乙酰苯胺转化率达95.7%时,3-氨基-4-甲氧基-乙酰苯胺的选择性达99.4%。该催化反应动力学方程为:r0=-dn0/(dt·Wcat)=13.59 exp(-19.74/RT)C00.45.45 P01.15.15 mol h-11 g-1,反应活化能为19.74kJ/mol。
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