微生物燃料电池生物阴极降解四环素效能与机理研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:a282952061
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四环素是一种常用的医用、兽用抗生素,四环素在水环境中富集会破坏生态环境,诱导抗性基因的产生并危及人体健康。由于水中残留四环素对微生物的胁迫,污水处理系统难以实现水中四环素的高效去除,因此亟需寻求高效、环境友好的四环素降解技术。微生物燃料电池技术(MFC)是一种自产电驱动并富集降解功能菌的系统,故能在共代谢难降解有机物与产电,研究发现MFC对四环素有较好的降解效果。但常规的MFC生物阳极降解四环素具有启动慢、降解速率慢、需要外加催化剂等缺点。研究认为,生物阴极降解污染物具有降解效率高、降解速率快、产物无毒化等优点。为此,本文拟通过梯度驯化的方式启动MFC生物阴极,构建了MFC生物阴极降解四环素研究体系。采用CV、阻抗、输出电压、功率密度等指标表征了四环素浓度对生物阴极MFC产电性能的影响。通过单因素实验探究了主要因素对MFC生物阴极降解四环素的影响,确定了MFC生物阴极降解四环素的适宜条件及效果,并拟合了降解反应的动力学模型。采用高通量测序技术获取了MFC生物阴极上的主要功能菌信息。采用LC-MS测定了降解中间产物,根据四环素降解中间产物,推测了MFC生物阴极降解四环素的降解途径,结合阴极生物膜高通量测序结果等结果,讨论了MFC生物阴极降解四环素的机理。此外,还采用大肠杆菌生长抑制试验评估了降解中间产物毒性、实时荧光PCR技术测定了抗性基因丰度,评估了MFC生物阴极降解四环素降解体系的生态风险。得到主要结果与结论如下:(1)四环素浓度对生物阴极MFC的产电性能有着重要的影响,浓度范围为2~10mg/L的四环素能够促进生物阴极MFC产电性能的提升。当四环素浓度为10 mg/L时,生物阴极MFC的产电性能最好,对应的生物阴极MFC的最大输出电压为0.34 V,最大功率密度为230 m W/m~3,生物阴极的Rct值为12Ω。四环素能够改变产电微生物的膜通透性从而更有利于阴极ORR反应,改善生物阴极电化学活性,但浓度高于20 mg/L四环素会抑制产电微生物活性甚至杀死产电微生物,导致生物阴极电化学性能下降。(2)MFC生物阴极降解四环素的主要影响因素包括四环素初始浓度、碳源种类、碳源浓度、外接电阻、曝气强度等。MFC生物阴极降解四环素的最适宜条件为四环素初始浓度10 mg/L、碳源为0.5 g/L的乙酸钠、外接电阻200Ω、曝气强度12 L/h,在适宜条件下反应36 h,四环素的降解率可达到90%以上。相较于四环素的好氧生物降解与MFC生物阳极降解,MFC生物阴极降解四环素降解效率和降解速率得到显著的提升。MFC生物阴极降解四环素符合伪一级动力学模型,在适宜条件下,四环素降解动力学常数k在0.060~0.070 h-1范围。(3)测得了5种主要降解中间产物,根据降解中间产物推测出了四环素去胺基去氮二甲基和去二甲基去羟基的两条降解路径。在降解过程中,反应36 h后体系的大肠杆菌抑制率比原水降低了60.9%,表明四环素的生态毒性得到了较大的削弱。接种污泥、MFC生物阴极和微生物好氧降解抗生素样品中测得了五种四环素抗性基因(tet A、tet C、tet M、tet O、tet X),在MFC生物阴极降解四环素过程中,除tet O浓度基本保持在10~1水平,tet A、tet C、tet M和tet X等都在MFC生物阴极中发生了富集,其浓度分别上升至3.4×10~3、8.8×10~2、8.1×10~2、6.2×10~3copi/μL。同比微生物好氧降解四环素样品中四环素抗性基因浓度水平分别为1.6×10~6、5.1×10~5、9.4×10~5、1.0×10~6copi/μL,要远高于MFC生物阴极。说明MFC生物阴极降解四环素是一种生态友好的降解方法。(4)生物阴极上富集了大量产电功能菌与四环素降解菌,主要产电功能菌为Acetobacter和Rhodopseudomonas等,其相对丰度分别为15.06%和7.84%;主要四环素降解功能菌为Clostridium、Hyphomicrobium、Stenotrophomonas、Mycobacterium等,相对丰度分别为12.05%、7.84%、4.47%和3.64%。在低电流下,MFC生物阴极可以富集产电功能菌和四环素降解功能菌,微生物降解是MFC生物阴极降解四环素的主要作用,其它作用包括水解、吸附、电化学氧化等过程对四环素降解的影响甚微。本研究为MFC生物阴极处理含四环素废水技术的研发提供了理论依据。
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