【摘 要】
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纳米填料分散性对于纳米复合电介质的绝缘性能影响显著,有效的分散性检测方法有利于推动纳米绝缘材料的发展。当前对于纳米填料分散性的检测方法中,扫描电镜等显微设备虽然可以直观观测填料分散性,但高放大倍率会限制检测范围。测试改性材料的宏观性能也可间接评估填料分散性,但由于宏观性能较多、影响因素较多,因此难以提出普适的指标来量化表征。而基于材料应力-应变非线性效应进行检测的非线性超声技术因大范围、无损、测试
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纳米填料分散性对于纳米复合电介质的绝缘性能影响显著,有效的分散性检测方法有利于推动纳米绝缘材料的发展。当前对于纳米填料分散性的检测方法中,扫描电镜等显微设备虽然可以直观观测填料分散性,但高放大倍率会限制检测范围。测试改性材料的宏观性能也可间接评估填料分散性,但由于宏观性能较多、影响因素较多,因此难以提出普适的指标来量化表征。而基于材料应力-应变非线性效应进行检测的非线性超声技术因大范围、无损、测试精度高等优势,在金属材料的微纳缺陷检测中受到广泛应用,同时研究指出纳米粒子由均匀分散的孤立态到聚集形成团聚态时会诱导其界面力学连接发生改变。考虑到二者之间在机理上存在共性,因此本文提出采用非线性超声方法对纳米填料的分散性进行评估。本文首先根据作用间距将聚合物中的纳米粒子简化为均匀分散和形成团聚两种状态。根据界面作用性质的差异,基于Morse势函数和Lennard-Jones势函数分别构建了描述两种状态纳米粒子界面作用机制的力学模型,揭示了团聚纳米颗粒间将产生非线性应力-应变作用关系。并依据固体接触界面超声波传输机理和微扰叠加原理进一步构建了包含多种分散性颗粒的纳米复合电介质体系非线性声学特征模型,该模型建立起了纳米复合电介质的非线性声学特征和纳米填料分散性之间的桥梁,为纳米填料分散性提供一种定量计算方法。同时模型的初步估算结果显示,以非线性系数作为非线性声学特征量,以平均粒径量化纳米粒子分散性时,则非线性系数与平均粒径之间呈近似线性的变化规律。本文针对课题研究内容设计并制备了不同分散性的纳米Mg O/EP样品,采用传统测试方法从微观(SEM)、宏观(FDS、DMA)两个层面对其填料分散性进行了表征,发现基于SEM图像统计所得的平均粒径作为分散指标可以较好地反映材料内部纳米粒子的分散性,并据此将平均粒径结果作为本文样品中纳米粒子分散性的衡量标准。本文通过非线性超声实验、相关性分析以及理论模型计算对纳米Mg O/EP样品非线性系数随平均粒径的变化规律进行了研究。结果表明非线性系数随平均粒径呈现单调递增的变化趋势,二者之间相关系数r大于0.97,同时显著水平P(28)0.01,且这种相关关系近似线性,可以采用拟合优度高于0.95的线性拟合函数进行定量描述。带入具体测试参数及样品参数的非线性系数理论计算值随平均粒径的变化规律与实验测试结果基本一致,进一步验证了该评估方法的可行性。最后综合实验研究结果、分析结果和理论计算结果,提出了基于非线性超声方法的纳米粒子分散性评估策略。本文根据所提的纳米分散性评估策略对纳米Ti O2/EP材料进行适用性和有效性进行验证。研究发现纳米Ti O2/EP材料的非线性系数随平均粒径也呈现出单调递增的变化趋势,二者相关系数r也大于0.97,仍可由拟合优度大于0.95的线性评估函数定量描述。采用该评估函数对未知分散性的样品进行评估,评估结果与实测结果的相对误差范围为1.62%~14.02%,研究结果进一步验证了该方法在其他纳米填料分散性的评估中同样具有适用性,且评估效果较好。
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