光电催化-氯自由基脱氨氮体系的研究

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随着现代工业化迅猛的发展,大量未达排放标准的含氨氮废水进入自然水体。氨氮是导致水体富营养化的最主要物质之一,浓度过高会对水环境生态平衡造成巨大影响。光电催化技术作为一项高效、利用太阳光、无二次污染的氨氮废水处理技术得到了学者们广泛的关注,但是现阶段光电催化技术降解氨氮氧化反应主要集中在光电极半导体材料的表面,而光电极的表面积有限,这就大大限制了氨氮的降解效率。论文基于现有光电催化系统,通过向系统内投加氯离子,构建光电催化-氯自由基脱氨氮体系,光电诱导形成的Cl·(2.47 V)具有很强的氧化性,可以有选择性的和富电子基团反应,在合适的条件下,氯自由基可以把氨氮全部转变成氮气,形成类似折点氯化法的反应。Cl-/Cl·循环过程可以将光电催化体系内的氨氮氧化反应从电极表面扩大至到整个溶液中,从而大幅提升氨氮的降解能力。光电催化-氯自由基脱氨氮体系(WO3-Pt)的构建和性能。本文以WO3薄膜电极为光阳极、Pt黑为对电极,饱和甘汞电极为参比电极,添加适当浓度氯离子构成光电催化-氯自由基体系,在模拟太阳光照射下施加一定偏压,便可迅速将氨氮转变成氮气和硝酸根。并通过分析氨氮氯离子浓度比、溶液p H和阳极偏压等重要实验参数对该体系降解氨氮效率和产物的影响,得出实验的最佳反应条件:当氨氮氯离子浓度比为20,溶液p H值为4,施加1 V偏压时,光电催化-氯自由基脱氨氮体系的性能最佳,氨氮的降解效率可以达到99.9%,同时生成79.9%的氮气和19.2%的硝酸根。自偏压光电催化-氯自由基脱氨氮体系(WO3/Bi VO4/Si PVC-Pt)的构建和性能。为了提高光电催化-氯自由基体系对太阳光的吸收效率,以光电催化-氯自由基体系为基础,在WO3光阳极薄膜表面修饰一层光电性能更佳的Bi VO4材料,然后再将得到的异质结电极WO3/Bi VO4后面负载硅电池,用以吸收光阳极的透射光,并可以为体系提供偏压,这样既达到充分利用太阳光的目的,也避免外加电能,从而成功构建了自偏压光电催化-氯自由体系,以WO3/Bi VO4/Si PVC电极为光阳极、Pt黑为阴极,添加适当浓度氯离子,在模拟太阳光照射下,不需外加电能,便可将氨氮转变成氮气和硝酸根。通过分析氨氮氯离子浓度比、溶液p H等重要实验参数对该体系降解氨氮效率及产物的影响,得到实验的最佳参数为:当氨氮氯离子浓度比为30,溶液p H值为9,自偏压光电催化-氯自由基脱氨氮体系的性能最佳,氨氮的降解效率可以达到99.9%,同时生成70.2%的氮气和27.8%的硝酸根。
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