镍铁水滑石/石墨烯复合材料的制备及催化性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mayy01
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类水滑石及其尖晶石衍生物因结构组成可调、比表面积巨大、化学性质稳定等特点被广泛应用于催化、能量储存、环境修复等领域。以其为催化剂活化过硫酸盐可解决传统催化剂金属溶出量大,难以回收再利用等问题,但作为电极材料其导电性仍有待进一步提高。石墨烯具有卓越的机械强度,巨大的比表面积,增强的导电性能,作为催化剂和催化剂载体备受关注。以石墨烯为载体制备的类水滑石-石墨烯复合材料可以有效避免活性组分的团聚,使其具有更大的比表面积和更强的催化性能,同时,石墨烯的引入使得复合材料导电性增强。此类复合材料不仅可以做为催化剂应用于高级氧化技术,也可以作为电极材料应用于电催化系统。基于此,本论文进行了如下研究工作:(1)通过水热法制备Ni-Fe-LDH-rGO催化剂,构建一种LDH-rGO活化PDS的电化学强化方法处理罗丹明B(RhB)废水。确定体系的最优降解条件为:染料初始浓度20mg L一、催化剂用量1.0 gL-1、氧化剂用量1.0 g L-1、电流密度19.53 mA cm-2、初始pH为6.8。LDH、rGO和LDH-rGO三种催化剂在25 min内对RhB的降解效率分别为56.33%,82.42%,100%。考察八种不同降解体系的降解效果,结果表明EC/LDH-rGO/PDS体系降解效果最好。催化剂循环使用三次后,在25 min内的脱色效率仍高达97.2%。自由基淬灭实验表明,SO4和HO都是体系中主要的活性自由基。(2)通过类水滑石前驱体焙烧法制备磁性NiO-NiFe2O4-rGO催化剂,将其用于活化PMS降解RhB废水。系统考察降解体系的影响因素,确定催化剂最佳投加量为1.5 gL-1,氧化剂最佳投加量为1.0 gL-1; pH、阴离子和温度对降解效果影响显著,催化体系的活化能为29.1 kJ mol-1。 NiO-NiFe2O4-rGO/PMS体系表现出更好的降解效果。催化剂循环使用三次对RhB依然有97%的去除率。自由基淬灭实验表明,S04--和HO-都是反应体系中主要的活性自由基。(3)制备NiO-NiFe2O4-rGO修饰电极,考察电催化ORR和OER性能。ORR结果表明:pH由6增加到10,氧还原峰电位正移0.04 V,峰电流提高1.4倍,当pH超过8时由一阶段变成两阶段。KOH溶液中ORR性能最好,为两个两电子过程。OER结果表明:NiO-NiFe2O4-rGO修饰电极起始析氧电位为1.46 V, Tafel斜率48.3 mV dec"1,电流密度为10 mA cm-2时过电位仅为298mV。催化性能可与商用IrO2媲美。同时表现出良好的OER循环稳定性。
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