【摘 要】
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有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,PSCs)具有成本低、转换效率高、制备工艺简单等优势,发展前景异常广阔,然而其效率和稳定性仍有一定的提升空间。作为PSCs体系中的关键界面之一,电子传输层(Electron Transport Layer,ETL)与钙钛矿层之间的界面关系到光生载流子能否顺利地从光吸收层传输至n型半导体,而该界面处电荷间的复合问题也会严重
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有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,PSCs)具有成本低、转换效率高、制备工艺简单等优势,发展前景异常广阔,然而其效率和稳定性仍有一定的提升空间。作为PSCs体系中的关键界面之一,电子传输层(Electron Transport Layer,ETL)与钙钛矿层之间的界面关系到光生载流子能否顺利地从光吸收层传输至n型半导体,而该界面处电荷间的复合问题也会严重制约PSCs的光伏性能,此外钙钛矿的降解也是从界面缺陷处开始的。界面钝化能够调控界面能级结构,有利于加快载流子的提取;并且有效地减少界面缺陷,从而抑制界面缺陷引起的非辐射复合和钙钛矿降解问题,是提高钙钛矿光伏器件效率和稳定性的有效途径之一。本文通过在TiO2电子传输层与钙钛矿吸光层界面引入二维MXene材料Ti3C2Tx作为界面修饰层,通过界面修饰的方法提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率及稳定性。Ti3C2Tx作为一类高迁移率、表面终止基团丰富且可调的材料体系,具有导电性高、光透过率高、功函数与钙钛矿能级匹配的优点,是界面修饰层的理想选择。本文制备了不同终端基团的Ti3C2Tx(T=-OH、-F),并将其分别引入到电子传输层和钙钛矿吸光层之间作为界面修饰层,相较于未修饰的器件,Ti3C2(OH)2修饰后电池的效率提高了 18%(从9.86%提升到11.63%),Ti3C2F2修饰后电池的效率提高了 25%(从9.86%提升到12.35%)。外量子效率以及稳定性也均得到明显提升。进一步通过接触角、扫描电子显微镜、阻抗谱、瞬态和稳态荧光光谱、紫外光电子能谱等表征手段研究发现:(1)MXene修饰后的钙钛矿薄膜更加均匀平整,晶粒尺寸更大,这是因为MXene的亲水性加强了 ETL的表面润湿性,促进钙钛矿的结晶,提高成膜质量。此外,MXene的终端基团(-F、-OH等)具有钝化界面缺陷的作用,使钙钛矿成膜质量更高且吸光性更好,从而减少缺陷导致的电子空穴复合以及钙钛矿降解。(2)MXene优异的电子性质可以加快载流子的传输速率,减少界面处的电荷复合现象,提高电子收集效率,同时降低钙钛矿太阳能电池串联电阻,使器件的光电流显著增强。(3)不同端基MXene修饰可以调制功函数,经过Ti3C2F2和Ti3C2(OH)2修饰后,TiO2的功函数从-3.47 eV分别降低至-3.70 eV、-3.86 eV,增加了电子的注入驱动力,从而加快界面电子注入,优化能级排列,提高PSCs的光电转化效率。
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