本文用量子化学方法对有机二硫化物极压添加剂、烷基化芳胺抗氧抗腐添加剂和酚类抗氧化剂的结构－性能关系及其作用机理进行了比较系统的理论研究。 首先，对14种有机二硫化物在HF/6-31G和B3LYP/6-31G水平上进行了分子几何构型全优化计算，借此对从头算法和密度泛函理论的计算结果进行了比较和评估，揭示了14种有机二硫化物的几何构型和电子结构特点。在分子和电子结构优化计算的基础上，运用B3LYP/Lanl2mb方法计算并讨论了14种有机二硫化物与Fe8簇的化学吸附作用能和配位键长，同时结合B3LYP/6-31G水平上计算的前线电子密度、超离域性指数和原子净电荷等分子轨道指数判据，分析了有机二硫化物与铁原子间键合的强弱、反应性的大小等表征有机二硫化物与金属作用强弱的参数，比较和评估了14种有机二硫化物的抗磨极压性能。结果表明：有机二硫化物与铁接触时，趋向于S-S键和C-S键断裂，抗磨性能为：DPDS>DBDS>二正十二烷基二硫化物>二正辛基二硫化物>二正丁基二硫化物>二乙基二硫化物；极压性能为：二正十二烷基二硫化物<二正辛基二硫化物<二正丁基二硫化物<二乙基二硫化物，DPDSⅥ>Ⅷ>Ⅶ>Ⅲ>Ⅴ>Ⅳ>Ⅱ，与实验结果一致。 最后，采用ab initio方法，在HF/6-31G水平上对4种酚类抗氧剂的平衡几何构型、净电荷及前线轨道组成和能级等进行了理论计算研究，探讨了这些化合物的结构特征、抗氧化活性和取代基效应。研究表明，这些抗氧化剂HOMO和LUMO均为π-分子轨道。由共轭大π-键的离域性和HOMO与LUMO的性质表明，不饱和的共轭体系不仅能与自由基结合，还因共轭体系的孤对电子更易转移而与金属形成配位键和化学吸附膜，添加剂的电子结构性质决定了抗氧作用。研究还表明酚类化合物的抗氧化活性与其释放活泼氢生成苯氧自由基的能力有关，活性大小与O-H间的Mulliken集居数、净电荷差、前线轨道能级和反应终态能量下降量有关。4种酚类化合物的抗氧化活性：化合物Ⅰ>Ⅳ>Ⅱ>Ⅲ，与实验结果一致。