硫化铅量子点薄膜光电器件的性能提升

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量子点(quantum dot)是由有限个原子构成的低维纳米材料。将传统的体半导体材料尺寸降为纳米尺度,并以量子点的结构形态表现后,材料在物理、光电、化学等多方面的特性将得到显著的改善。近年来,以PbS为代表的Ⅳ-Ⅵ族量子点半导体材料以其波尔半径大和禁带宽度窄、多激子效应、工艺简单、成本低廉等特点,在可见光-红外探测、电致发光和太阳能利用等方面得到了广泛的研究。为此,本博士论文针对目前最广泛研究的薄膜型光电探测器及太阳电池的性能改善,从材料的制备入手,提出并验证了一系列性能改善的方法,得到如下的创新性研究成果:(1)利用热注入法合成了高质量的PbS量子点晶体,通过对前驱体配比、反应时间和反应温度的精确控制,得到了尺寸均一、排列良好的球形PbS量子点,其粒径在4nm左右。为后面的器件制备及其性能改善奠定了材料基础。(2)制备了PbS量子点光电探测器,并通过能级匹配以及各层厚度优化提高器件性能。利用层-层旋涂法制备了光电探测器ITO/Zn O/PbS-TBAI/PbS-EDT/Au。通过有机/无机相结合的配体置换方式,一方面大幅度减少了半导体薄膜的缺陷态并增强了其导电性,另一方面为载流子的传输、分离和收集,设计并实现了合理的能级匹配,深入研究了各膜层厚度对探测器性能的影响。在2.0μW/cm2的910 nm和1.9μW/cm2的500 nm入射光照射下,器件的比探测率分别达到3.93×1013Jones和5.52×1013Jones,达到了商用硅基光电二极管的水平。器件具备良好的时间响应特性,在空气中的稳定性良好。(3)制备了PbS量子点太阳电池,并利用后退火处理以及氧化石墨烯界面修饰方法改善了器件的性能。利用层-层旋涂法,制备了量子点太阳电池ITO/Zn O/PbS-TBAI/Au。通过选择合适的退火温度,器件的光电转换效率达到4.52%,与未退火的器件相比提高到38.6%。其原因主要是在退火过程中量子点出现了烧结现象而增强了彼此间耦合的程度,以及由于退火造成了掺杂浓度的提高。通过在PbS量子点活性层与Au电极之间加入氧化石墨烯界面修饰层,明显减小了ITO/Zn O/PbS-TBAI/GO/Au结构量子点太阳电池的界面缺陷态和界面电阻。影响。进一步经过退火处理后,器件的光电转换效率提高到了5.35%。退火后的氧化石墨烯经退火还原后发挥了界面修饰层和空穴传输层的作用,从而明显改善了器件性能。
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