葡萄糖作为一种储量大、获取途径多样的生物质资源,对其进行转化利用一直受到人们的关注。葡萄糖转化路径多样,研究较多的方式包括葡萄糖异构化为果糖、葡萄糖转变为5-羟甲基糠醛(5-HMF)、葡萄糖氧化为葡萄糖酸等。其中较为直接、高效的转化方式是葡萄糖酸路径。葡萄糖酸的使用范围广泛,需求量大,广泛用于化工、医药、食品等行业。目前市场上生产葡萄糖酸的成熟工艺主要通过生物发酵法进行,但是该法存在生产周期长、产物选择性差、反应条件相对严苛等缺点,因此需要开发更具技术和经济优势的化学方法解决这些问题。实现葡萄糖酸的化学方法生产,主要的科学问题在于高效催化剂材料的开发。Pt、Pd系催化剂最早被开发用于催化该反应,但是产物选择性较差、活性组分流失严重等问题始终不能有效解决,直到纳米Au这一“新兴”贵金属材料被人们发现具有优良的催化活性,被大量用于催化葡萄糖氧化为葡萄糖酸的催化材料研究当中。相比于Pt、Pd等金属,纳米Au具有更高的低温氧化性、产物选择性高、不易失活等优势。近年来的有关研究工作大部分致力于Au催化材料性能的提高和改善,对于Au催化剂的催化作用机理研究却鲜有问津。揭示Au的催化机制对开发性能优良的纳米Au材料,实现葡萄糖酸的高效工业化生产具有重要意义。针对以上的研究现状和问题,本文主要通过固体核磁共振(NMR)技术结合其它研究手段研究葡萄糖在Au改性分子筛这催化剂上的转化反应,揭示葡萄糖的转化机制。主要结果如下:(1)通过浸渍还原法制备了不同Au和Al负载量的Au-Al/SBA-15分子筛催化剂,并对其葡萄糖氧化反应性能进行了系统研究,发现通过调变Au和Al负载量可实现近100%的葡萄糖转化率和100%葡萄糖酸选择性。然后,通过固体NMR结合多种波谱学手段表征了催化剂上Au物种的颗粒大小和Al物种的配位环境等信息。通过UV-Vis、TEM的表征分析发现使用Al修饰后的载体能够制备出粒径较小的纳米Au颗粒,从而提高反应活性。27Al NMR表征发现当Al含量过高时可在SBA-15分子筛上生成较多的非骨架Al物种,导致葡萄糖异构化副反应的发生,大大降低了葡萄糖酸的选择性。最后,发现SBA-15分子筛上负载单一金属物种都无法实现葡萄糖的氧化反应,说明Au-Al/SBA-15分子筛催化剂上的葡萄糖氧化反应性能源于双金属Au和Al间的协同作用。(2)以特制的NMR转子作为反应器,对Au-Al/SBA-15分子筛催化葡萄糖氧化反应进行了原位固体NMR研究,探究了其反应历程。研究发现葡萄糖氧化成葡萄糖酸是通过类似葡萄糖酸内酯的中间态结构完成催化反应的,反应中加入少量的碱性溶液有助于将强吸附的产物葡萄酸从催化剂表面剥离脱附,从而使催化剂上的活性位重新暴露,进而促进反应的持续进行。