近几年,分子固体磁性材料的研究成为交叉学科领域的前沿课题。本论文基于实验上合成的分子磁性材料,采用了密度矩阵重整化群和量子转移矩阵重整化群方法,从理论上研究一系列低维量子磁性系统,如具有链间耦合的准一维有机磁、准一维具有高自旋基态的有机π共轭自旋系统、一维铁磁-反铁磁交错模型、自旋梯子模型、以及准一维分子基亚铁磁链,我们讨论了分子固体磁性材料在零温和有限温度下的磁相互作用机理和相变性质,并解释实验中表现出的奇异的物理现象。同时,我们的研究对设计和合成具有高转变温度分子基磁体具有重要指导意义。对于具有链间耦合的准一维有机铁磁链,本文运用两步骤的密度矩阵重整化群方法,计算了系统的基态能量、自旋位形、二聚化等物理量。研究发现,随着链间耦合作用的增强,系统的总能量降低,自旋能隙增加。因此,链间耦合有利于铁磁性的稳定。为了设计和合成有机磁而获得高自旋基态,需要控制有机自由基之间的相互作用。我们运用了有限链密度矩阵重整化群方法,研究了在纯有机π共轭自旋系统中稳定自由基的分子内的自旋排列和掺杂对系统磁性的可控性。结果表明,侧基自旋和π电子的铁磁耦合作用对系统的自旋排列起着很重要的作用。对于半满奇数和空穴掺杂偶数系统,存在基态四重态,并随着格点数的增加,系统存在较强的两侧基自旋的关联和系统较大的能隙。低维分子磁性材料可以从理论上理解铁磁和反铁磁竞争的关系。本文运用量子转移矩阵重整化群方法,分别采用一维铁磁-反铁磁交错模型和链内铁磁-链间反铁磁的自旋梯子模型研究了准一维分子磁体反丁烯二酸桥基铜的聚合物[Cu （μ-C4H₂O₄）（NH₃）₂]_n （H₂O）_n的磁性质,研究发现,自旋梯子可以更好地表现分子内和分子之间的竞争作用对系统磁性质的影响。目前,关于有机亚铁磁的研究还不成熟。本文研究了有限温度下由双自由基和单自由基交替而成分子亚铁磁链的磁性质和热力学性质。对于全对称哈密顿量,当分子之间的反铁磁作用较弱时,三个子晶格的自旋趋向平行排列,系统表现为铁磁