Pt/C电极掺杂SnO2对甲醇电催化氧化性能的研究

被引量 : 0次 | 上传用户:wjln123456
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近年来,直接甲醇燃料电池(DMFC)以其独特的优越性可能成为未来可移动动力电源的首选。但目前DMFC仍然存在一些关键的问题,其中之一是阳极催化剂Pt活性较低,且易于被甲醇氧化中间产物CO毒化。许多研究者发现,在催化剂Pt基上掺杂一些金属氧化物对于甲醇的氧化催化有很好的效果,这是因为金属氧化物的加入可以促进Pt电极上活性氧OH的吸附和CO的脱附。本文深入地研究了Pt/C和Pt-Ru/C阳极催化剂对甲醇的电催化氧化过程,探讨甲醇在电极表面的动力学反应机理。另外,我们采用浸渍-液相还原法合成Pt-SnO2/C催化剂,利用四方金红石型的SnO2良好导电性和Sn本身d轨道富余的电子易向基体Pt转移的特性,通过改变催化剂的沉积顺序和选择不同的催化剂载体活性炭,以寻找对甲醇氧化具有高活性和耐CO中毒的阳极催化剂。通过循环伏安法(CV)和恒电流法(CP)研究,发现在甲醇的氧化过程中,反应速率的快慢取决于电极表面CHOHads,COads,OHads以及Oads的浓度。当电极表面COads和OHads的浓度都很高时,随着桥式吸附COads态的脱附,电极表面就有更多的Pt活性位空出来,促进反应的进一步进行,即“自催化”效应。阳极极化电流随着极化电位的降低反而升高,OHads的产生过程和COads的脱附过程为互相竞争反应。采用浸渍法合成催化剂,发现先制备SnO2/C,然后再合成Pt-SnO2/C催化剂,在Pt和SnO2质量比为1:1时,催化氧化甲醇的活性最高、耐CO中毒也最好,SnO2含量越少,催化氧化甲醇的活性和耐CO中毒性越差。而先制备Pt/C再合成Pt-SnO2/C催化剂,在Pt和SnO2质量比为20:1时,催化氧化甲醇的活性最高,SnO2含量越高,催化氧化甲醇的活性和耐CO中毒性越差。两种催化剂沉积顺序的不同对氧化甲醇活性的影响与催化剂表面颗粒的形貌以及大小有很大关系。通过SEM扫描发现,先制备SnO2/C再合成Pt-SnO2/C催化剂,其颗粒较小,粒径约40nm。而先制备Pt/C再合成Pt-SnO2/C催化剂,其颗粒大小高达300nm左右,催化剂Pt表面大部分被SnO2所覆盖,因而活性降低。通过在不同温度下测试电极对甲醇的电催化氧化性能,发现温度越高,Pt-SnO2/C电极对甲醇的氧化活性较Pt/C电极提高的更明显。说明在Pt/C中掺杂SnO2,当Pt和SnO2粒子处于相邻位置,而不是互相包覆时, SnO2体相中的低浓度氧空位才有利于生成OH吸附,加速甲醇氧化中间体CO的脱附,从而大大提高催化氧化甲醇的电流,催化剂的活性和耐CO中毒性最好。
其他文献
目的:观察人参皂苷Rb1延缓人脐静脉内皮细胞(HUVECs)复制性衰老的作用,并探讨Caveolin-1/eNOS/NO通路在其中的作用。方法:建立HUVECs复制性衰老模型,根据细胞形态的变化、衰老
为了充分利用我国的稀土资源来治理日益严重的汽车尾气污染,研制高效稀土催化剂显得十分重要。本课题主要研究稀土钙钛矿型复合氧化物催化剂的物性与催化活性的关系,探索提高
基于微观企业层面数据探讨塑料产业省域比较优势和规模经济空间演化,尝试刻画“一带一路”倡议对中国不同省域产业空间分布格局的影响。研究发现:“一带一路”倡议下出现塑料
传统工艺兼具历史价值与现代价值,具有实用、审美、理性的品格,是人性的、个性的、能动的和永恒的。传统工艺是技术史领域的重要内容,工艺美术只是传统工艺的一部分。在传统
随着国家新《预算法》《事业单位会计制度》《事业单位内部控制制度规范》法律、法规的出台及事业单位分类改革及国库集中支出财政体制改革步伐的加快,对我国事业单位会计核
目的研究人参皂苷Rg3对小鼠非小细胞肺癌Lewis细胞(LLC)中免疫检查点程序性死亡分子1配体(PD-L1)的调节作用及其作用机制。方法通过MTT法及细胞长时程动态监测法观察人参皂苷Rg3
光催化材料作为催化剂能催化降解数千种有毒有害化合物,它条件温和、无毒、无害、无二次污染,是非常有发展前途的环保方法。特别是,近年来利用光催化材料去除空气中挥发性有
目的:针对神经母细胞瘤(neuroblastoma,NB)早期易转移的特性,研究人参皂苷Rh2(ginsenoside Rh2)对神经母细胞瘤的增殖、凋亡、迁移及侵袭的影响。方法:用不同(5、10、20、40
目的研究近视眼巩膜重塑中激活蛋白-1(activator protein 1,AP-1)的动态表达变化以及与Ⅰ型胶原表达之间的关系。方法选取出生1周左右的三色豚鼠75只,随机抽取50只遮盖左眼建
光子晶体是一种人造的在光学波长(亚微米)尺度上折射率周期性变化的材料,根据折射率变化的空间周期性可以分为一维、二维、三维光子晶体。结构的特殊性,导致了光子晶体具有诸如