【摘 要】
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生命体的适应性定向运动行为是其生存繁衍的重要基本功能,仿生材料的定向运动的一般机制和运动功能的系统化设计是活性物质领域研究的热点问题。以往报道的大部分人工仿生系统难以同时具备运动方向可控与环境自适应性,在诸多人工仿生系统中,自振荡凝胶体系具有内驱动力和运动方向可控等优点,是研究仿生运动的理想体系。本文运用高分子水凝胶合成与表征、CCD运动观测追踪和傅里叶变换等实验手段和分析工具,在Belousov
【基金项目】
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国家自然科学基金(21573282),趋光性自振荡胶的性能和集体行为,2016年1月-2019年12月; 国家自然科学基金(21972165),高维空间自振荡凝胶仿生运动与集体行为,2020年1月-2023年12月;
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生命体的适应性定向运动行为是其生存繁衍的重要基本功能,仿生材料的定向运动的一般机制和运动功能的系统化设计是活性物质领域研究的热点问题。以往报道的大部分人工仿生系统难以同时具备运动方向可控与环境自适应性,在诸多人工仿生系统中,自振荡凝胶体系具有内驱动力和运动方向可控等优点,是研究仿生运动的理想体系。本文运用高分子水凝胶合成与表征、CCD运动观测追踪和傅里叶变换等实验手段和分析工具,在Belousov-Zhabotinsky(BZ)光敏反应机理、化学振荡频率-光强非单调关系、化学波传播的高频控制原理和自振荡凝胶顺波运动-逆波运动理论的基础上,系统研究了光敏钌催化的BZ自振荡凝胶的定向运动和其光效应,具体取得三个方面研究成果:1.发现自振荡凝胶运动引起的化学波传播自发反转现象并进行机理解释,自振荡凝胶内传播的BZ反应单向化学波其波前和波后分别通过推力和拉力驱动凝胶并产生净位移;实验发现除了化学波驱动的合力作用,自振荡凝胶还受到凝胶网络中毛细效应附加力的影响,前者在凝胶两端的方向相同,后者则相反。通过自振荡凝胶应力-速度平衡方程和振荡介质最高频率支配原理进行分析,可知自振荡凝胶的两端运动度不同导致其一端受到更强挤压,从而产生更高频率化学波,引起系统内化学波传播方向发生反转。伴随着化学波传播方向反转其驱动力合力方向亦反向,引起了凝胶运动速度随着时间先增大后减小的非单调演变;进一步研究发现可以通过增加丙二酸和溴酸盐浓度来缩短化学波反转所需要的时间。2.根据自振荡凝胶振荡频率-光强关系和顺波运动-逆波运动理论,在实验上实现了自振荡凝胶的顺波运动和逆波运动,并发现新的低光强顺波运动区域,对比研究了均相反应体系和自振荡凝胶体系的振荡动力学,实验发现随着光强的增加,均相反应体系仅存在简单振荡动力学,而凝胶体系局点振荡动力学可发生从简单振荡到复杂振荡的动力学分岔,分析表明自振荡凝胶的刺激响应性引入反馈诱导振荡动力学分岔。研究了参数ε(BZ反应Oregonator模型参量,用来描述BZ反应底物浓度)对凝胶系统振荡动力学的控制规律:当0.0820≤ε≤0.1478时,系统振荡动力学发生分岔,产生复杂振荡动力学区域;当ε≥0.1805或ε≤0.0492时,系统振荡动力学不发生分岔,只有简单振荡动力学区域;同时在ε=0.1478时发现了未被报道的低光强复杂振荡区域。获得了自振荡凝胶运动模式-局点振荡动力学关系,简单振荡动力学区域内凝胶均进行逆波运动,局点复杂振荡动力学区域内凝胶均进行顺波运动。3.实现了自振荡凝胶趋光性运动的系统化设计,根据获得的自振荡凝胶局点振荡频率-光强关系和凝胶运动模式-光强关系,通过光差异空间分布的建立、化学波空间传播方向控制和凝胶运动模式的确定,提出了自振荡凝胶趋光性设计方案。分别在同一运动模式区域和跨运动模式区域系统化设计了凝胶的逆波向光运动、逆波避光运动、顺波向光运动、顺波避光运动和双趋光运动等趋光性运动模式。该论文共有图71幅,表9个,参考文献128篇。
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