二维过渡金属硫化物的耦合效应研究

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过去的十年见证了二维(Two-dimensional,2D)材料领域的巨大投入以及其在基础研究和技术开发上取得的显著成果。其中垂直堆叠构成的二维异质结由于两种材料拥有不同的禁带宽度、电子亲和能、介电常数、吸收系数等物理参数,表现出许多不同于单一二维材料的新型物理性能,为现代新材料的开发和应用带来了新的曙光。而二维异质结的晶格结构、界面接触以及载流子迁移率等通常会受到异质结中两种结构的耦合作用以及衬底对材料的耦合作用影响,从而在基于二维材料及其异质结的光电探测器、传感器、发光二极管等研发中引入许多未知因素。因此,对垂直堆叠的二维异质结层间耦合以及衬底耦合效应的研究分析具有非常重要的意义。然而,对于二维材料的耦合作用至今缺乏系统性研究。本论文针对这个亟待解决的问题,围绕二维过渡金属硫化物,对其耦合效应进行了一系列研究。其中包括:基于二维原子晶体的衬底耦合效应研究,基于单层MoS2、WS2和WSe2异质结的层间耦合调控,以及过渡金属硫化物和绝缘二维材料的耦合研究,并在以下几方面取得了阶段性的进展:1.构建了基于衬底与二维原子晶体热膨胀系数不匹配效应的差值分析模型,量化衬底与原子晶体之间的耦合系数,揭示了高温合成的二维材料中普遍存在的衬底诱导晶格畸变,并探索了耦合系数与变温过程中晶格缺陷的关系。以实验证明了在一定范围内,耦合系数越小,二维原子晶体越容易在衬底表面发生滑动产生褶皱等晶格缺陷,从而在低温时产生缺陷束缚荧光跃迁。研究以WS2为例发现,由于衬底和二维材料的热膨胀系数不同,高温合成的二维材料在恢复至室温的过程中,衬底会施加一个收缩或拉伸应力在二维材料上,从而导致化学气相沉积合成的二维材料通常存在衬底诱导的晶格畸变。根据材料与衬底之间不同的耦合情况,残留在二维薄膜中的畸变也受到影响,使得不同研究中揭示的同一材料表面电势和荧光分布普遍存在差异,例如单层WS2的跃迁会从1.88波动到2.01 eV。本论文中以变温拉曼为基础,提出了差值分析模型,透过拟合得到衬底和4片单层WS2之间的耦合系数从5.50 cm-1/%到0.75 cm-1/%浮动。当样品温度从350K变化到77 K时,由于与衬底的热膨胀不匹配效应,薄膜会在衬底上发生滑动从而产生褶皱等晶格无序现象。该现象在耦合系数小的薄膜上最为明显,从而导致其在低温时,缺陷态成为主导发光跃迁。这项研究促进了二维材料从制备到电子结构性能的一些基础问题的研究以及实际应用。2.制备了垂直堆叠的MoS2-WS2、MoS2-WSe2和WS2-WSe2异质结,揭示了耦合作用随异质结层间距离的变化,以及耦合对异质结跃迁的影响,对比了MoS2-WS2、MoS2-WSe2和WS2-WSe2耦合作用对距离的敏感程度,并结合实验探讨了退火、激光以及温度变化对层间耦合的影响。研究表明,垂直堆叠的异质结中,层间距离的变化很容易影响到异质结中两种材料的耦合作用,进而实现能带结构调控并影响其在光电领域的应用。结合密度泛函理论(density functional theory,DFT)计算,论文发现随着层间距的增大,MoS2-WS2、MoS2-WSe2和WS2-WSe2异质结会从间接带隙半导体逐渐变成直接带隙半导体。其中MoS2-WS2异质结的能带结构变化尤为显著。这也使得实验中退火和温度变化对MoS2-WS2跃迁行为的影响较之MoS2-WSe2和WS2-WSe2更为明显。研究也揭示了在单层二维异质结的层间耦合调控过程中,温度较之退火和激光变化是一个非常敏感的因素。该研究不仅比较了MoS2-WS2,MoS2-WSe2,和WS2-WSe2异质结的内部的能带结构的调控机制,而且使得二维器件可以通过外部条件的改变来进行调制,并且促进了基于MoS2-WS2、MoS2-WSe2和WS2-WSe2异质结器件应用的研究。3.制备了基于WS2和绝缘二维Mg(OH)2的异质结,揭示了绝缘二维Mg(OH)2对WS2的耦合调控作用,证明了Mg(OH)2的耦合作用会降低WS2的带隙及表面电势分布,并在WS2和WS2-Mg(OH)2之间构成p-n结。探索了不同厚度的薄层Mg(OH)2对单层WS2的能带结构和电子跃迁的扰动作用。研究表明,Mg(OH)2和WS2在(100)晶向上晶面间距相似,在构成异质结时极大降低了晶格不匹配度。并且,通过叠加3层Mg(OH)2,WS2的费米能级显示提高0.39 eV,从而在WS2和WS2-Mg(OH)2之间构成了p-n结。并且WS2-Mg(OH)2费米能级会随着Mg(OH)2厚度增加而升高,当Mg(OH)2厚度变为9层(9L)和15层(15L)时,异质结的费米能级分别比单层WS2提高0.88 eV和1.63 eV。因此p-n结中的内建电势可以通过Mg(OH)2层数的变化来调节,从而实现通过改变Mg(OH)2厚度来促进基于该异质结光伏器件中电荷的转移。另一方面,DFT计算和荧光实验揭示出,WS2的带隙在Mg(OH)2的耦合作用下减小,从而可以实现利用Mg(OH)2厚度来调控基于该异质结光伏器件的载流子迁移率。
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