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分子传感器是“分子识别”研究在分析科学新的发展需求下的一种应用形式,由于它在环境或生物微观系统的组织和结构探索方面的重要应用,已成为目前国际前沿性研究的热点之一。罗丹明是一种性能优越的染料,其系列衍生物通常具有较大的摩尔吸光系数及较高的量子产率,作为荧光标记物,在分析化学及分子生物学领域已有广泛的应用。本文在前人工作的基础上,开展了以罗丹明B内酰胺为受体的汞离子传感器的研究工作,成功地设计了一系列汞离子传感体系,光谱特性优越,具有良好的理论价值和应用前景。论文共分五章,分别包括以下主要内容:
第一章为绪论。首先简要介绍了光学分子传感器的基本概念、研究现状和发展趋势;接下来重点综述了汞离子光学传感器的研究现状及罗丹明内酰胺类化合物的研究进展;最后,对这些相关研究进行分析总结,结合本实验室的条件和工作基础,提出本论文的研究设想。
第二章研究了罗丹明B内酰胺基苯基硫脲类化合物作为汞离子光学传感器的光谱性质。我们依据汞离子诱导氨基硫脲生成噁二唑这一特异性反应,设计合成了罗丹明B内酰胺基苯基硫脲作为纯水相传感汞离子的化学剂量计。并在此基础上,合成了一系列衍生物,考察了它们对汞离子的传感性能。由于汞离子诱导罗丹明B内酰胺基苯基硫脲类化合物发生了不可逆的化学反应,因此该类传感器对汞离子具有专一性和高选择性。
第三章研究了硫代罗丹明B酰肼作为汞离子光学传感器的光谱性质。该传感器利用探针分子与汞离子的强络合作用力为识别驱动力,建立了一种纯水相汞离子显色传感方法。研究结果表明,探针在水溶液中对汞离子体现出优异的识别专一性,对其它金属离子几乎没有响应。基于这一事实,建立了荧光增强法测定汞离子的方法。由于汞离子是一常见的荧光猝灭剂,因此对汞离子的荧光传感多基于荧光猝灭原理。就实际检测而言,荧光增强法较荧光猝灭法具有更高的灵敏度。由于传感过程可以在较宽的pH范围和大量高浓度其它金属离子的共存下进行,具有良好的可操作性和实用性。利用该方法传感汞离子具有较高的分析灵敏度和宽的线性范围。
第四章研究了硫代罗丹明B内酯作为汞离子和银离子分辨型光学传感器的光谱性质。本章利用汞离子和银离子的亲硫性,设计、制备、表征了一种新型汞离子和银离子分辨型光学传感器。该传感器具有以下特点:1)探针制备简单;2)在水溶液体系中,对汞离子和银离子显示出良好的光谱分辨效果,而对碱金属、碱土金属及其它过渡金属没有光谱响应;3)目标识别物种诱生的新光谱在pH从2到7的酸度范围内稳定,为实际的分析测定应用提供了极大的方便。
第五章将实验工作中失败的例子加以总结,希望对以后的科研工作者有所启示,有所帮助。