由于现有的商业化含碳耐火材料的高碳含量（10-20 wt.%）导致了产品的抗氧化性差、机械强度低、高热损失、浪费碳资源、对钢水增碳破坏钢组织影响钢品质等系列严重问题。而为了解决这些问题并不断适应现代化国防军工及航空航天领域对高品质钢的高要求,就必须先解决超低碳洁净钢炉外冶炼工艺要求严格控制耐火材料中的碳含量的问题。所以,使高碳耐火材料满足高品质IF洁净钢的炉外炼钢对高炉内衬材料的要求,开发研究新一代低碳、超低碳（<5 wt.%,理想<3 wt.%）含碳耐火材料就显得极为迫切。本论文工作在理论分析的基础上,提出以耐火材料结合剂酚醛树脂作为研磨介质并通过三辊差速研磨机对鳞片石墨进行连续的剥离制备获得减薄的微纳米石墨薄片和酚醛树脂基微纳米石墨片的混合物来开发制备低碳MgO-C耐火材料。按覆盖氧化物的有效表面积来计算,在同等含量下,微纳米石墨薄片可以等效于几十、成百至上千片鳞片石墨的作用,所以可以在大幅减少碳含量的同时有等效高碳量时对含碳耐火材料的性能增益,同时还能消除掉高碳量对产品的缺点的效果。以MgO-C耐火材料的结合剂酚醛树脂（PF）作为研磨介质,鳞片石墨（FG）作为剥离的碳原料,通过三辊研磨机（TRM）差速以及辊轴相对反向旋转运行时产生的高剪切力和PF高黏性并对FG有浸润的作用,克服石墨层状结构C-C键的范德华分子作用力实现对FG的揭开减薄制备得到微纳米石墨薄片（GNPs）。通过控制FG/PF混合物中FG的含量（1、3、5、8、10、12和15 wt.%）以及FG/PF混合物的剥离减薄次数（1、2、4、6、8、10、12和16）,采用XRD、SEM、TEM、激光粒度分析等表征手段并对FG剥离前后尺寸和厚度大小变化的比较分析,研究了FG含量和剥离次数对剥离制备GNPs的影响。结果表明,一定条件下,随FG含量的减少,剥离产物的剥离效果越;随剥离次数的增加,剥离产物的尺寸和厚度大小不断减小,剥离16次后成功制备得到横向大小约10μm,厚度30-50nm的GNPs。以剥离16次产物GNPs/PF混合物为原料,对GNPs/PF在180°C下进行固化后,在1000°C下进行热解碳化处理。采用XRD,SEM等表征手段,以纯PF作为对照组,通过对比分析研究了不同碳含量的GNPs/PF混合物的物相组成,GNPs在高温情况下的存在形式以及GNPs在GNPs/PF混合物中的分散情况。结果表明,GNPs经1000°C高温处理后依旧保持原有的形貌且均匀分散于GNPs/PF混合物中,树脂基底经热解后出现很多大小不一的微孔并转化成了无定形玻璃碳（GC）;GNPs与热解的PF相互镶嵌存在形成GNPs/GC纳米碳结构。在上述基础上,在GNPs/PF混合物中加入1 wt.%Ni（NO3）2·6H2O作为催化剂,在1000°C通入Ar气氛下进行热解催化PF制备得到原位生长的直径20-40 nm的碳纳米管（CNTs）,最终得到GC/CNTs/GNPs复合的多维纳米碳结构。采用XRD、SEM、TEM、EDS、TG-DTA等表征手段,观察分析产物断面的物相、形貌结构和热重残炭情况,结果表明PF热解产生的含碳气体,在催化剂作用下转化为CNTs,通过V-S和尖端生长机制在PF基底上原位生长得到CNTs;CNTs的原位生长有利于提升产品的热重残炭率。以不同粒度的电熔氧化镁（MgO）为耐火骨料,金属Al粉、Si粉为添加剂,GNPs和GNPs/PF混合物为碳源,PF作为结合剂制备得到低碳MgO-C耐火材料。以只加入FG的耐火材料作为对照组,使用GNPs或GNPs/PF混合物部分或全部替代FG。通过阿基米德排水法、三点弯曲测试法、静态坩埚法按国标进行测试并结合SEM、Mapping元素分析、EDS线扫描元素分析等手段对比研究了纳米碳源对MgO-C耐火材料的显气孔率（AP）、体积密度（BD）、常温耐压强度（CCS）、高温抗折强度（HMOR）、抗氧化性能和抗渣侵蚀性能的影响。结果表明,纳米碳的加入能在降低碳含量的同时有效提高MgO-C耐火材料的高温力学性能和抗渣侵蚀性能,特别是同时加入GNPs和GNPs/PF混合物对MgO-C耐火材料的综合耐火性能增益最佳,常温和高温抗折强度分别提高了96.4%（48.4 MPa）和15.4%（2.1 MPa）,试样的抗氧化性能和抗渣侵蚀性能在碳含量大幅降低的情况下也得到显著提升。