钴化合物/碳复合阴极的制备及降解有机废水的研究

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电催化高级氧化技术(Electrochemical Advanced Oxidation Processes,EAOPs)利用阴阳两极的协同作用及电催化过程中产生的过氧化氢等强氧化性的物质降解水中有害物质。阴极材料在电催化降解污染物过程中起至关重要的作用,因此研究新型的、电催化产生更多的过氧化氢等强氧化剂的阴极材料,是目前研究焦点。本文以废弃的柚子皮为生物质碳源、氯化钴为钴源,硫脲为硫源,成功制备了四氧化三钴/多孔碳(Co3O4/porous carbon,C03O4/PC)复合材料和八硫化九钴/部分石墨化碳(Co9S8/partly-graphitizedcarbon,Co9S8/PGC)复合材料。采用 XRD、XPS、FT-IR、SEM、TEM、CV 和 EIS 等表征手段对 Co3O4/PC 和 Co9S8/PGC 复合材料进行了详细分析。结果表明,Co304/PC和Co9S8/PGC复合碳材料均具有较大的比表面积、较多的活性位点和较丰富的含氧官能团,这些特性使复合碳材料具有更好的导电性和电催化活性,并有效的提高了过氧化氢和·OH的产量。同时Co3+/Co2+共存在复合材料中并成功的嵌入在碳材料框架之中,这有效的提高了催化剂材料的稳定性。分别以Co304/PC复合碳材料和Co9S8/PGC复合碳材料为阴极,钛涂钉为阳极,建立了电催化降解体系,考察了电催化氧化过程中不同的电解条件对苯酚模拟废水和头孢他啶模拟抗生素废水的降解效果,并提出了可能的电催化机理。结果表明,在最佳电解条件下,即电解液(Na2SO4)浓度为0.1 mol L-1、苯酚初始浓度为100 mg L-1、头孢他啶初始浓度为50 mg L-1,电解120 min,当外加的电流密度为25 mA cm-2时,Co3O4/PC复合阴极材料对苯酚的降解率达到91.2%、降解8h后头孢他啶的COD去除率高达88.0%;上述相同电解条件下,当外加的电流密度为30mA cm-2时,Co9S8/PGC复合电极材料对苯酚的降解率达到89.6%、降解8h后头孢他啶的COD去除率高达87.1%。
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