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邻苯二甲酸酯(phthalate esters,PAEs)是一类内分泌干扰物,被广泛应用于工业各领域,在环境中无处不在。PAEs的暴露来源主要有食品、化妆品、空气、饮水、医疗器械、药品等。国内外研究表明,长期暴露在低浓度水平PAEs的环境中,人体生殖系统会受到影响,可能诱发糖尿病、男性不育等生殖相关慢性疾病,甚至癌症。近年来,国外已逐步开展人群PAEs的暴露风险评估研究。PAEs的暴露评估手段有外暴露和内暴露(生物监测法)两种,风险评估模式有单一和累积风险评估两种。其中,采用生物监测法的累积风险评估能全面反映多种PAEs暴露的累积效应对人群的可能健康风险,是未来的研究热点。国外暴露风险评估结果显示,部分人群单一PAEs的暴露水平超过相应安全限值(guidance value,GV),多种PAEs的累积暴露已存在健康风险。国内相关领域研究尚处于起步阶段,缺乏人群PAEs暴露评估数据。鉴于此,本课题开展了邻苯二甲酸酯类的外暴露和内暴露累积风险评估研究,并进行内外暴露结合的综合评价,为国内相关部门修订食品化妆品中PAEs限量标准及PAEs风险管理提供依据。本课题通过对上海市市售187种食品样品中邻苯二甲酸二正丁酯(DBP)和邻苯二甲酸二(2-乙基)己酯(DEHP)残留进行检测,结合上海市居民膳食消费量数据库,对居民经由膳食途径摄入DBP与DEHP的暴露水平及累积风险进行评估。因DBP和DEHP是食品中最常见、含量较高的两种PAEs,且生殖毒性较大,所以本课题选择DBP和DEHP为研究对象。检测结果显示,DBP和DEHP在食品样品中的检出率分别高达91.4%和82.3%,其中动物内脏和鱼虾类等高油脂样品中DBP与DEHP的含量最高。暴露评估结果表明,上海市居民膳食摄入DBP与DEHP的平均每日暴露量(geometric mean,GM)分别为1.79μg/(kg?d)和9.68μg/(kg?d)。在GM平均暴露水平下,DBP与DEHP累积暴露的危害指数(HI)值为0.38,最高暴露水平(Max)下的HI值达0.98,接近临界值1,可能具有潜在健康风险。在GM暴露水平下,各类食品对于邻苯二甲酸酯类危害指数HI的贡献率依次为:谷物摄入DBP(15.5%),蔬菜摄入DEHP(14.4%),蔬菜摄入DBP(12.2%),鱼虾类摄入DEHP(12.2%),塑料桶装食用油摄入DEHP(6.6%)和水果摄入DEHP(6.3%)。本课题通过检测上海市市售198种化妆品样品中11种PAEs的含量,结合目标人群化妆品使用情况数据,对成年女性和婴儿经由皮肤途径接触多种PAEs进行累积风险评估。检测结果显示,样品中邻苯二甲酸二乙酯(DEP)的检出率最高,为29.8%,其次是邻苯二甲酸二异丁酯(DIBP),为6.6%。国内成年女性经由化妆品途径接触DEP、邻苯二甲酸二(2-甲氧基)乙酯(DMEP)、DIBP、DBP、邻苯二甲酸二戊酯(DPP)、DEHP的平均每日暴露量(GM)分别为:0.018、0.012、0.002、0.001、0.003、0.002μg/(kg?d)。婴儿经由护理产品途径接触DEP、DMEP、DEHP的GM每日暴露量分别是0.020、0.016、0.010μg/(kg?d)。暴露评估结果显示,成年女性和婴儿8种PAEs的所有HI值范围为0.0002~0.0050,均远低于1,其中DBP、DMEP和DEHP对HI值的贡献率最大,研究表明化妆品等个人护理产品中多种PAEs的累积暴露基本不会对人体造成健康风险。本课题通过检测人体尿液中邻苯二甲酸酯代谢产物含量开展内暴露研究,同时建立了人体尿液中包括邻苯二甲酸单甲酯(MMP)、邻苯二甲酸单(2-乙基己基)酯(MEHP)、邻苯二甲酸单(2-乙基-5-羧基戊基)酯(MECPP)和邻苯二甲酸单(2-羧基甲基己基)酯(MCMHP)等9种常见邻苯二甲酸酯类代谢产物的高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)检测技术。应用该技术对上海市60名20~30岁大学生志愿者的尿样进行测定,监测目标人群PAEs的暴露水平。研究结果显示,尿液样本中9种邻苯二甲酸酯代谢产物的浓度范围为ND~6230μg/L,其中,DBP的一级代谢产物邻苯二甲酸单正丁酯(MBP)的浓度水平最高,浓度的中位数为98.0μg/L,高于国外相关研究,这可能与DBP在国内使用量较大有关。本课题通过研究国内人群PAEs的内外暴露水平,全面分析PAEs对人体健康的危害和潜在威胁。研究结果显示,化妆品来源的多种PAE的危害指数较小;食品来源DBP与DEHP的危害指数较大,最高暴露水平下的危害指数已接近临界值1;人群尿液中检出邻苯二甲酸酯类代谢产物残留,其中MBP残留水平较高。研究表明,国内人群PAEs风险管理更应关注“一日三餐”膳食来源,相关部门要严格控制塑料食品包装材料及食物存放容器的迁移污染,尤其要控制国内人群大量摄入的谷物、蔬菜、鱼虾类,以及高油脂类食品接触塑料包装。