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本文通过水热法和溶胶-凝胶法,采用凹凸棒石(Pa)负载铋系物(Bi2WO6,BiVO4,Bi2MoO6),分别制备出一系列复合材料。采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、紫外漫反射(DRS)、光致发光(PL)、比表面积分析仪(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)等手段对样品的结构、形貌、光吸收性能进行表征,并通过在365 nm紫外光下对气态苯的降解程度来测试样品的光催化活性,同时利用循环实验测试催化剂稳定性。通过实验探究复合催化剂光催化降解气态苯的机理,并通过测量产生的CO2量计算其矿化率。得出以下结论:
(1)通过水热法制备Bi2WO6/Pa复合催化剂,将催化剂分散在玻璃管底部,通过降解气态苯测试其光催化活性。当前驱体溶液pH为3、煅烧温度为250℃和凹凸棒石与Bi2WO6的质量比为8∶2时所制备的复合催化剂具有最高的光催化活性,且稳定性良好。在365 nm紫外灯照射2h后对初始浓度为50 mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别达到68.2%和62.7%。与纯Bi2WO6相比,通过对催化剂的表征发现Bi2WO6/Pa复合催化剂催化性能得到提升主要因为比表面积增大和光生电子-空穴对复合率降低。通过对Bi2WO6/Pa复合催化剂光降解苯的机理探究发现,在苯的光催化降解过程中,起主要作用的是光生空穴(h+)和超氧负离子自由基(·O2-)。
(2)通过溶胶-凝胶法制备Bi2WO6/Pa复合光催化剂,并将催化剂均匀涂抹在玻璃管内壁,通过降解气态苯测试其光催化活性。当Bi2WO6和Pa的质量比为0.7∶1和煅烧温度为450℃时制备的复合催化剂有最高的光催化活性。在365 nm紫外灯照2h后0.3 g复合催化剂对初始浓度为100 mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别达到70.5%和64.3%。与水热法制备的Bi2WO6/Pa复合催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的样品颗粒尺寸明显减小,比表面积增大,对可见光吸收增强。通过对Bi2WO6/Pa复合催化剂光催化降解苯的机理研究发现,在光反应中,光生空穴和超氧负离子自由基是苯降解的主要活性物种。
(3)采用溶胶-凝胶法合成BiVO4/Pa复合催化剂,并通过降解气态苯测试光催化剂的光活性。复合催化剂的最佳制备条件是:BiVO4和Pa的质量比为4∶6,煅烧温度为550℃。在365 nm紫外灯照2h后复合催化剂对初始浓度为100 mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别达到72.2%和66.5%。结合样品结构形貌及其光催化性能的分析,可以推断出,复合催化剂光催化活性明显提高是因为Pa作为在载体既增大比表面积,同时还能接收来自BiVO4的光生电子。通过对BiVO4/Pa复合催化剂光催化降解苯的机理研究发现,BiVO4产生的光生电子空穴对和氧衍生的超氧负离子自由基是复合催化剂光催化降解苯过程中的主要活性物质。
(4)以凹凸棒石作为载体,通过溶胶-凝胶法制备Bi2MoO6/Pa复合催化剂并研究其对气态苯的光催化降解活性。实验发现,当Bi2MoO6与凹凸棒石质量比为8∶2,煅烧温度为450℃时所制备的Bi2MoO6/Pa复合催化剂具有最高的光催化活性,在365 nm紫外光照射2h后对初始浓度为100mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别为67.4%和61.6%。通过在不同气氛下的降解实验发现在Bi2MoO6/Pa复合催化剂光催化降解气态苯的过程中,光生空穴(h+)和超氧负离子自由基(·O2-)对苯的降解都发挥了主要作用。
(1)通过水热法制备Bi2WO6/Pa复合催化剂,将催化剂分散在玻璃管底部,通过降解气态苯测试其光催化活性。当前驱体溶液pH为3、煅烧温度为250℃和凹凸棒石与Bi2WO6的质量比为8∶2时所制备的复合催化剂具有最高的光催化活性,且稳定性良好。在365 nm紫外灯照射2h后对初始浓度为50 mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别达到68.2%和62.7%。与纯Bi2WO6相比,通过对催化剂的表征发现Bi2WO6/Pa复合催化剂催化性能得到提升主要因为比表面积增大和光生电子-空穴对复合率降低。通过对Bi2WO6/Pa复合催化剂光降解苯的机理探究发现,在苯的光催化降解过程中,起主要作用的是光生空穴(h+)和超氧负离子自由基(·O2-)。
(2)通过溶胶-凝胶法制备Bi2WO6/Pa复合光催化剂,并将催化剂均匀涂抹在玻璃管内壁,通过降解气态苯测试其光催化活性。当Bi2WO6和Pa的质量比为0.7∶1和煅烧温度为450℃时制备的复合催化剂有最高的光催化活性。在365 nm紫外灯照2h后0.3 g复合催化剂对初始浓度为100 mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别达到70.5%和64.3%。与水热法制备的Bi2WO6/Pa复合催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的样品颗粒尺寸明显减小,比表面积增大,对可见光吸收增强。通过对Bi2WO6/Pa复合催化剂光催化降解苯的机理研究发现,在光反应中,光生空穴和超氧负离子自由基是苯降解的主要活性物种。
(3)采用溶胶-凝胶法合成BiVO4/Pa复合催化剂,并通过降解气态苯测试光催化剂的光活性。复合催化剂的最佳制备条件是:BiVO4和Pa的质量比为4∶6,煅烧温度为550℃。在365 nm紫外灯照2h后复合催化剂对初始浓度为100 mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别达到72.2%和66.5%。结合样品结构形貌及其光催化性能的分析,可以推断出,复合催化剂光催化活性明显提高是因为Pa作为在载体既增大比表面积,同时还能接收来自BiVO4的光生电子。通过对BiVO4/Pa复合催化剂光催化降解苯的机理研究发现,BiVO4产生的光生电子空穴对和氧衍生的超氧负离子自由基是复合催化剂光催化降解苯过程中的主要活性物质。
(4)以凹凸棒石作为载体,通过溶胶-凝胶法制备Bi2MoO6/Pa复合催化剂并研究其对气态苯的光催化降解活性。实验发现,当Bi2MoO6与凹凸棒石质量比为8∶2,煅烧温度为450℃时所制备的Bi2MoO6/Pa复合催化剂具有最高的光催化活性,在365 nm紫外光照射2h后对初始浓度为100mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别为67.4%和61.6%。通过在不同气氛下的降解实验发现在Bi2MoO6/Pa复合催化剂光催化降解气态苯的过程中,光生空穴(h+)和超氧负离子自由基(·O2-)对苯的降解都发挥了主要作用。