基于碳纳米笼材料传感界面的构建及性能研究

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碳纳米材料由于具有优异的机械、电子等物理特性、化学多功能性以及良好的生物兼容性等特点成为超级电容器、电池、电化学传感等领域的热点。其中,碳纳米笼作为一种新型碳基纳米材料,具有多层石墨片形成的高石墨化程度的一种空壳状结构,孔径分布在2~100 nm之间,表面结构类似于多孔碳,拥有很大的比表面积。碳纳米笼是作为碳纳米管的副产物被首次发现的,因此具有碳纳米管的很多优越性能,如高导电性能,规则的结构,同时具有碳纳米管不具有的性能如易于掺杂,内外表面可利用等优点。因此,此材料可以被应用于纳米反应容器、吸附剂、光学仪器和超级电容器等领域,其中在超级电容器领域的研究已经得到初步进展,但在传感方面的应用较为少见。为了探索此材料在传感领域的应用,我们以碳纳米笼材料为修饰剂,制备了三种电化学传感器,实现了对不同物质的选择性灵敏检测。具体工作如下:  1.将酸化处理后的磷掺杂碳纳米笼滴涂到裸玻碳电极表面,构建了一种新型电化学传感器用于多巴胺和尿酸的灵敏测定。我们采用扫描电子显微镜、循环伏安法和电化学阻抗等方法对传感器进行了形貌和电化学表征。同时我们优化了碳纳米笼的滴涂量和检测液的pH等实验条件。在最优条件下,该传感器能够在0.1~10μM浓度范围内,实现对尿酸的灵敏测定。在0.5~10μM浓度范围内,实现对多巴胺的灵敏测定,多巴胺和尿酸的检出限分别为81 nM和68 nM。该传感器对多巴胺和尿酸的检测表现出良好的选择性。同时该传感器用于对多巴胺盐酸盐注射液以及尿液中尿酸的检测,取得了令人满意的结果。  2.我们在玻碳电极表面首先滴涂一层酸化后的氮掺杂碳纳米笼,再在表面聚合一层聚对氨基苯磺酸膜构建电化学传感器,选择性检测丁基羟基茴香醚。我们利用扫描电子显微镜、循环伏安法和电化学阻抗对传感器进行了形貌和电化学表征,并研究了聚合液 pH、聚合物聚合圈数、检测液pH对传感器性能的影响。在最优条件下,传感器能够选择性地检测丁基羟基茴香醚。在0.04~80μM浓度范围内,电流响应信号与丁基羟基茴香醚浓度呈线性增长,检出限为13 nM。该传感器应用于食用油的检测也获得了很好的回收率。  3.我们先在玻碳电极表面沉积一层金,再在表面电聚合一层碳纳米笼材料,构建电化学传感器,实现了对没食子酸丙酯的灵敏检测。我们利用扫描电子显微镜、循环伏安法和差示脉冲伏安法分别对传感器进行了形貌和电化学表征,发现所制备的传感器不仅能够直接检测没食子酸丙酯,且对没食子酸丙酯有很好的选择性。我们考察了聚合碳纳米笼的圈数,检测液pH以及扫速对传感器的影响。在最优条件下,在0.1~100μM的浓度范围内,传感器的电流响应与没食子酸丙酯的浓度成正比。检出限为1.26 nM,且该传感器对实际样品的检测也取得了较好的回收率。
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