钠离子电池转化型硫化物负极材料的制备、表征和性能研究

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由于锂离子电池的快速发展,全球锂资源已无法满足其需求。因此,开发其他成本较低的可替代安全储能体系势在必行。钠元素在地壳中的储量丰富、分布广泛、并且与锂元素具有相似的物理性质以及化学及质。资源丰富、成本较低的钠离子电池有望在大规模储电领域中替代锂离子电池,其关键之一是开发合适的负极材料。过渡金属硫化物负极材料比容量较高,而导电性差和循环过程中体积变化剧烈,导致其循环性能和倍率性能较差。本论文通过调控材料的结构和组成提高钠离子电池过渡金属硫化物负极材料的电化学性能,取得的主要研究结果如下:1.在过渡金属NiS2材料中引入多壁碳纳米管(CNTs)作为载体,并结合PVDF热解碳作为包覆层,以此构建了 NiS2@CNTs复合材料。运用XRD、SEM、TEM、XPS等表征其结构。以NiS2@CNTs作为负极材料,在0.2Ag-1的充放电条件,首次放电容量为320.6 mAhg-1,经过146周循环后,容量保持率达到81.2%,具有很好的稳定性。在高电流密度0.4Ag-1和1 Ag-1条件下,首次放电容量分别为310.0 mAh g-1和290.0 mAh g-1,并且具有良好的循环稳定性。循环伏安法研究进一步验证了该复合材料作为钠离子电池负极具有很好的可逆性。2.利用普鲁士蓝类似物作为前驱体,构建空心立方体结构用于缓解循环过程中的体积效应,并结合聚多巴胺热解碳作为碳包覆层以提高材料导电性,合成了MnS-FeS2@NSC复合材料。以XRD、SEM、TEM、XPS等表征其结构。该材料在0.1 A g-1,首次放电容量可达501.5 mAh g-1,经过800周循环后,容量仍然为401.8mAhg-1,显示出优异的循环稳定性。在4Ag-1的超大电流密度下经过14500周的长循环后,MnS-FeS2@NSC负极仍然保持了 134.0 mAh g-1的比容量。论文的结果表明,以CNTs作为载体并结合PVDF热解碳作为碳包覆层,有利于缓解材料在循环过程中的体积膨胀和提高材料的导电性,使NiS2@CNTs具有良好的稳定性。而特殊的空心结构以及碳包覆层协同作用,是MnS-FeS2@NSC负极材料具有良好的循环稳定性以及优异的倍率性能的主要原因。本论文的研究结果对于制备高倍率、长循环寿命钠离子电池负极具有重要价值。
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