【摘 要】
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光催化作为高级氧化技术中开发较早,研究较深的一种技术,是环境能源研究领域重要的研究热点。在降解水体有机污染物,分解水产氢,还原二氧化碳等方面,光催化技术已经表现出了巨大的应用潜能。光催化选择性醇氧化是光催化有机合成领域中的一类基础的且十分关键的催化反应过程。常规的光催化剂一直受限于能带结构差,光生载荷子迁移慢,对醇底物的吸附结合能力弱等问题。缺陷工程,合成异质结,负载助催化剂等改性方法通常被认为是
【基金项目】
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国家自然科学基金委(21976054,21836001以及51972233); 中央高校基本科研基金(2020MS036); 北京市优秀青年科学家计划和国家重点研究开发计划(2017YFA0207002);
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光催化作为高级氧化技术中开发较早,研究较深的一种技术,是环境能源研究领域重要的研究热点。在降解水体有机污染物,分解水产氢,还原二氧化碳等方面,光催化技术已经表现出了巨大的应用潜能。光催化选择性醇氧化是光催化有机合成领域中的一类基础的且十分关键的催化反应过程。常规的光催化剂一直受限于能带结构差,光生载荷子迁移慢,对醇底物的吸附结合能力弱等问题。缺陷工程,合成异质结,负载助催化剂等改性方法通常被认为是提高光催化选择性醇氧化性能的重要手段。这些方法不仅能够优化半导体光催化剂的能带结构,提高催化剂对可见光的吸收能力,还能够加速光生电子的转移,避免电子空穴的快速复合,提高光量子利用效率。在金属氧化物半导体(MOS)光催化中,其它杂质元素的掺杂是调控能带位置及晶格结构的一种较为理想的途径。本论文选择以氧化铌(Nb2O5)为模型MOS光催化剂,从掺杂引起氧空位的角度出发,通过引入不同的金属掺杂源,利用聚合-络合法制备了缺陷型Nb2O5光催化剂,应用在可见光下选择性醇转化反应中。实验结果表明,不同金属掺杂Nb2O5表现出明显的可见光催化性能差异。与Ti掺杂Nb2O5相比,Ce掺杂Nb2O5具有更好的苯甲醇及5-羟甲基糠醛转化性能。通过多种表征分析发现,引入Ce后Nb2O5产生了与引入Ti相当数量的氧空位,但前者能够保持更好的晶体结构不易发生扭曲,保留了原有的晶格结构,在此基础上结合理论模拟计算,发现Ce掺杂Nb2O5具有更低的氧空位形成能和更高的醇分子吸附结合能,表明Ce掺杂更容易形成氧空位,且扭曲程度较小的氧空位结构更利于醇分子的解离性化学吸附。优异的化学吸附促进了醇底物与缺陷型催化剂之间发生配体-金属电子转移(LMCT)过程,最终提高了光催化效率。基于金属掺杂Nb2O5的研究,我们又开展了非金属Nb2O5应用于不同醇类的光催化选择性氧化上的研究。通过对比三种典型非金属Cl,F,S掺杂发现S掺杂Nb2O5转化苯甲醇效果更加优越,并且在50%掺杂量条件下达到最佳的光催化效果。将50%的S掺杂Nb2O5应用于多种醇底物的转化中发现同样能够表现出优越的转化效果。当然,对于非金属掺杂对Nb2O5引起的光催化效应的提高原因还尚未被详细调研,一些机理性的分析还需在未来被进一步地探索。
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