持久性有机污染物（Persistent Organic Pollutants,POPs）系一类对人类健康和环境具有严重危害的有机污染物,一般具有高毒性、持久性、长距离迁移能力和生物富集性。POPs进入环境后,即可通过所谓“蚱蜢跳效应（Grasshopper Effect）”逐渐向高纬区域传输。因此,一般认为长距离迁移是POPs进入极地的主要输入途径。然而,全球气候变化和北极快速冰融背景下,极区和亚极区POPs的环境行为与源汇格局趋于复杂,北极内部二次源（Secondary Source）再释放或成为影响北冰洋POPs循环的重要因素,但该过程较为复杂,且当前能支撑这一观点的实测证据不足。本研究基于数次中国北极科学考察所获海水和沉积物样品,开展白令海和西北冰洋海域多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs）和全氟烷基化合物（Perfluoroalkyl Substances,PFAS）等典型POPs物质的来源识别与迁移路径解析,通过多学科方法的系统性集成,如海冰反向轨迹、氧稳定同位素（δ18O）、质量平衡模型、生地化参数和正定矩阵因子等,将影响POPs变化的不同过程进行“解耦”,重点识别北极内部POPs源并评估其重要性,所获得的主要创新性成果如下:（1）定量估算了二次源影响西北冰洋溶解相PAHs的比例,对该海区“大气长距离迁移系PAHs主要传输路径”的传统认知提出不同观点。1)2010年,楚科奇海海冰边缘区溶解相PAHs含量显著高于陆架区,且海盆区相邻断面PAHs浓度相差近一个数量级。2)基于上述结果,本研究提出“大陆边缘输入源（河流径流和季节性海冰融化）系当前西北冰洋PAHs的重要输入途径”观点。并提出,欧亚、北美大陆不同的PAHs边缘输入源,分别在穿极流和波弗特流涡的驱动下,实现陆源PAHs在北冰洋的再分配。3)上述观点进一步通过PAHs组成、主成分分析、海冰反向轨迹、淡水份额之δ18O同位素估算等多种分析手段得到证实。4)质量平衡模型结果显示,北冰洋上层水体PAHs的来源以河流输入和海冰融化为主（76%）,并仍有一定未知来源的输入通量（约1251 t/yr）。该项工作为北冰洋PAHs的输入途径提供了一个全新的解释,同时为二次源的分离和评估提供了一个成功的技术范例。（2）厘清了不同人为源和自然源PAHs的空间定量特征,并论证了气候变暖驱动的自然源释放的重要性。1)PAHs浓度在楚科奇海东北部出现最高值,其含量与细颗粒物、总有机碳、稳定碳同位素及黑碳等参数呈显著正相关。2)通过正定矩阵因子模型,明确了 5种不同的来源,包括2种成岩源（36.7%）、2种热解源（野火和化石燃料燃烧,35.5%）和生物源（27.8%）。3)不同来源的空间分布特征呈显著差异,且与输入途径相关。例如,楚科奇海台出现异常高的成岩源信号,推测其主要来自麦肯齐河,并通过波弗特流涡输送。该研究为高纬海域PAHs的源识别提供更高的准确度和分辨率,有助于更精确地探讨它们在迁移过程中的路径和影响因素。（3）首次提出从时空变化视角探究PFAS传输路径的研究思路,并揭示了北极沉积物中不同组分PFAS来源与传输路径的差别。1)表层沉积物PFAS主要来源是消费品中全氟辛烷磺酸盐（Perfluorooctane Sulfonate,PFOS）前体化合物的分解（27.1%）、聚偏二氟乙烯的制造（42.8%）及水成膜泡沫灭火剂的泄漏（30.1%）。2)PFOS、全氟壬酸（Perfluorononanoic Acid,PFNA）及全氟丁基磺酸盐（Perfluorobutyl Sulfonate,PFBS）分别以大气迁移、洋流传输和本地河流输入为可能的主要迁移路径,因而呈现不同的空间分布和沉降历史特征。3)颗粒相和溶解相PFAS的迁移行为存在较大的差异,且沉积物可能是底栖食物链中PFAS的直接来源。本研究结果可在较大程度上将PFAS模型研究结果和北极生物体时间序列观测数据之间的矛盾合理化。综上所述,气候变化对白令海和西北冰洋PAHs来源和迁移途径影响显著,全球变暖引起的二次源和自然源的释放,其重要性已超过大气长距离迁移,成为事实上影响北冰洋PAHs含量的最主要因素。而PFAS总体上以大气和海洋的长距离迁移为主,气候变化的影响尚不明晰。本论文的研究成果对预测未来人类活动和气候变化如何影响北冰洋POPs的环境行为具有重要意义,今后的研究应更关注北冰洋内部的POPs循环过程。