两性离子水凝胶固定化催化剂的制备及性能研究

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催化剂是一类能够改变化学反应速率而不改变化学平衡的物质,在医疗卫生、食品加工、工业生产、能源再生等领域都发挥着重要的作用。然而游离催化剂回收率低、稳定性差和成本高等缺点已成为限制其成功应用的关键难题。催化剂的固定化有望解决这些问题,然而受材料性质所限,仅有少数固定化材料能够同时提高催化剂的催化活性和稳定性,并且在实际应用中仍然能够帮助催化剂发挥出理论上的催化能力。本文采用具有超亲水特性和抗生物粘附特性的两性离子(聚羧酸基甜菜碱(PCB),聚磺酸基甜菜碱(PSB))水凝胶材料来包埋纳米银颗粒(Ag NPs)和漆酶,并考察了纳米银颗粒和漆酶被两性离子水凝胶固定化之后稳定性和催化活性的变化,还进一步考察了两类两性离子水凝胶固定化催化剂在模拟实际应用中的催化效果。首先,本文发现在包埋纳米银颗粒后两性离子水凝胶PCB和PSB的微观形貌,含水量和机械强度等性质没有明显改变。其中,PCB-Ag NPs中水凝胶网格最大(3.57 nm),显著小于纳米银平均粒径(24.35nm),可以实现有效稳定的包埋。PCB-Ag NPs对于对硝基苯酚(4-NP)还原反应的催化活力明显高于其他材料固定化纳米银,并且在静态蛋白吸附实验和动态含蛋白污水催化实验中都表现出了良好的抗蛋白吸附效果。在含蛋白污水中PCB-Ag NPs仍能保留原有催化活性的97%,并且在10次连续催化反应中PCB-Ag NPs在30 min内对于4-NP的转化率均>96%。其抗污稳定性和循环稳定性都体现了PCB-Ag NPs在模拟生物污水环境中的出色催化能力。其次,本文还研究了两性离子水凝胶(PCB,PSB和PMPC)对漆酶的固定。PCB-laccase中水凝胶网格最大(6.1 nm),而漆酶分子的尺寸为13.1×7.7×5.3 nm3,因此未发现漆酶的泄露现象。与其他固定化材料相比,PCB-laccase的催化活性最高,cat/m值达到了游离漆酶的20倍以上,并且其催化剂稳定性有了明显提升。在20℃-80℃和p H=1.0-8.0的测试区间内和经有机溶剂或胰酶溶液处理后,PCB-laccase的催化活性都显著高于游离漆酶。在储藏8周后PCB-laccase还能保留有原活性的80%左右。并且在偶氮类染料酸性橙7的脱色降解实验中PCB-laccase也表现出了优异的降解能力和循环能力。综上可见,两性离子PCB水凝胶作为催化剂(无机纳米颗粒、酶等)固定材料具有广阔的潜在应用前景。综上可见,两性离子PCB水凝胶作为催化剂(无机纳米颗粒、酶等)固定材料具有广阔的潜在应用前景。
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