南黄海、东海典型近岸区域大气总悬浮颗粒物组分特征及其源解析

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空气是我们生活中必不可少的一部分,大气污染问题将会关系到我们每一个人的正常生活。大气颗粒物又被称为气溶胶,是指分布在对流层大气中的所有固态或液态颗粒物,其中,空气动力学粒径范围在0.01-100μm之间的颗粒物,通常称为总悬浮颗粒物(TSP),总悬浮颗粒物是大气颗粒物的最主要组成部分。本研究在南黄海、东海上设置了连云港西连岛、嵊山岛、北礵岛三个采样点,分别代表东海北、东、南3个方向,以及长江口及临近海域上走航区域(30°00′00″-35°00′00″N,121°00′00″-124°00′00″E)采样,采集了大气总悬浮颗粒物样品(TSP),分析了TSP中水溶性离子和金属元素等化学组分,并分析其化学组分的季节变化和分布特征,通过后向轨迹模拟了长江口及邻近海域大气TSP的主要来源方向,并利用化学质量平衡(CMB)受体模型等对东海上3个采样点的大气颗粒物来源进行了解析。主要结论如下:1.长江口及其临近海域三个季节(春、夏、秋季)大气TSP中主要的水溶性离子是NO3-、SO42-、Cl-、Na+、NH4+,占93%以上,且呈现出夏秋高、春季低的趋势;从区域分布来看,近岸区域的主要离子浓度都大于远岸区域;从海域对比来看,东海海域的水溶性离子浓度大于黄海,小于南海,二次离子大于黄海和南海,而海源性离子则远远小于南海。2.气团移动路径分析表明,长江口及其临近海域大气主要受长三角大陆和黄海沿岸影响,对大气TSP中的二次离子影响较大;大气TSP主要来源于东北方向的黄海以及西南/西北方向的中国大陆的大气气团,来自中国大陆上受人为活动影响较大的陆源气体的二次离子浓度明显大于来源于海洋的气体,而来自大陆气团的海源性离子则略小于后者。3.南黄海、东海三个海岛(连云港西连岛、嵊山岛、北礵岛)大气TSP年平均质量浓度分别为124.7μg/m3、153.6μg/m3、186.9μg/m3,都达到我国二级标准;嵊山的Na+、Cl-、Mg2+等海源性离子的浓度要大于连云港和北礵,而三个海岛的海源性离子浓度大于内陆城市,其中以连云港的陆源性离子NO3-、Ca2+、K+年平均浓度最大,北礵次之,嵊山最小。4.空间分布上,南黄海、东海大气TSP大致呈现出沿海高于内陆,北方高于南方的趋势;大气TSP的主要离子是SO42-、NO3-、NH4+、Cl-、Na+,连云港西连岛呈现春高、夏秋较低趋势,嵊山岛存在夏高、春秋略低的趋势,北礵为春冬高、夏秋低的趋势。5.南黄海、东海大气TSP主要的重金属元素是Pb、Ti、V、Cr、Mn、Ni、Zn、Cu、Al、Fe等,其中Pb、Hg、As、Cd元素达到我国空气质量标准一级标准,Mn、Ni、V年均浓度达到国际卫生组织的标准;从时间变化来看,嵊山岛大都呈春秋高、夏季低趋势,连云港西连岛大多表现出夏秋高、春季低规律,北礵岛为春秋高、夏季低规律;从空间变化来看,除了Cu元素之外,嵊山岛大气重金属元素是三个点中浓度最低的,而连云港西连岛除了Pb和Zn元素浓度大于北礵岛,三个海岛大气重金属浓度大都低于内陆城市,与沿海城市相差不大;从来源上来看,大气重金属元素Hg、As、Cu、Zn、Pb、V、Cr、Ni、Cd属于强富集元素,来源于人为活动,而一些土壤源元素,如Fe、Ti和Mn,则主要来源于自然界。6.CMB模型解析结果发现,嵊山、连云港西连岛、北礵分别主要受海洋和土壤、交通尘、土壤源影响,春、夏季嵊山和北礵大气颗粒物三个主要来源是硫酸盐粒子、硝酸盐粒子和土壤源,而连云港则为硝酸盐粒子、硫酸盐粒子和交通源;秋季时,硝酸盐粒子的贡献下降,嵊山TSP三个主要来源是硫酸盐粒子、土壤源和交通源,而连云港为硫酸盐粒子、交通源和硝酸盐粒子,北礵则为硫酸盐粒子、扬尘和土壤源。本研究的创新点在于:对我国南黄海、东海区沿岸典型海洋区域海洋大气的化学组分特征进行了比较系统的分析,并利用了后向轨迹和化学质量平衡模型解决了南黄海、东海近岸海域海洋大气颗粒物的来源问题。
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