几种非贵金属净水材料去除水中溴酸根和六价铬的性能与机制研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:zhangsen168
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溴酸根和六价铬是水中常见的两种致癌污染物,对人类健康构成明显威胁。因此,其最高浓度水平受到严格限制,需要开发高效去除方法与相关净水功能材料。将溴酸根通过催化还原为无害的溴离子是一种高效、环保的净化手段,而吸附还原能够便捷高效地去除水中六价铬。本论文围绕开发还原溴酸根的非贵金属催化材料与高效吸附还原六价铬的MXene材料,开展了一系列工作,具体内容和结论如下:1.以四水合乙酸钴为钴源,以二硫化碳为硫源和软模板,通过一步水热法制备了CoS2空心球。与颗粒状催化剂相比,空心球状结构材料具有更大的比表面和更高的催化活性位点暴露几率。通过对CoS2空心球催化还原水中溴酸根的性能进行研究发现,CoS2空心球在室温常压下具有极好的催化还原水中致癌溴酸根的性能,表现出较强的抗共存离子干扰能力和催化稳定性;其反应催化机理推测为CoS2空心球在H2作用下产生Co活性位点,溴酸根在H2和Co活性位点共同作用下被催化还原为溴离子。CoS2空心球具有替代贵金属基催化剂催化还原溴酸根的潜力。2.采用HF刻蚀法以及乙醇加热两步法,由Ti3AlC2相出发制得高比例氧终端Ti3C2Tx-O,将其用作非贵金属催化剂催化还原水中溴酸根。研究发现,与Ti3C2Tx相比,Ti3C2Tx-O表现出更强的催化还原溴酸根活性,其去除溴酸根的能力是Ti3C2Tx的两倍;该反应为吸热反应,计算表明其活化能为46.4 kJ/mol;其性能增强机制推测为高比例O终端对活性H原子具有更适当的吸脱附作用。高比例O终端MXene具有替代贵金属基催化剂催化还原溴酸根的潜力。3.采用LiF/HCl刻蚀法,由Ti3AlCN相出发刻蚀并剥离制得Ti3CNTxMXene材料。将其用于去除水中六价铬研究发现,与常用的Ti3C2Tx MXene材料相比,Ti3CNTx表现出优异的六价铬去除能力,其5 min内六价铬去除量可达260 mg/g。Ti3CNTx去除水中六价铬的过程是一个吸附一还原过程,Ti3CNTx表面含氮官能团的存在有利于六价铬的吸附和还原;Ti-N键的键能比Ti-C键小,易于还原六价铬为三价铬;同时,N元素的存在增加了其表面三价铬的吸附位点,有利于六价铬被还原为三价铬后从水中的进一步去除。4.通过Sn辅助MAX相合成法,在相对低温条件下(1350℃)下烧结3h制得一系列高质量的Ti3AlC2-xNx固溶体。通过XRD、SEM、XPS等表征手段分析发现,氮原子成功取代碳原子进入MAX的晶格中并形成固溶体,产物中Ti3AlCN质量分数高达95%。经HF溶液刻蚀后,层状结构的Ti3AlC2-xNx固溶体转变为类手风琴结构的Ti3C2-xNxTx MXene相。这种Sn辅助合成氮掺杂MAX相固溶体的方法,降低了合成温度与能耗,对于双金属MAX相和其它MAX相固溶体的制备有重要参考意义,并可以进一步促进相应MXene相的研究。
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