单分子磁体因其磁性双稳态和量子隧穿现象而在超高密度信息存储和量子计算等领域具有的广阔应用前景,受到了各国学者的广泛关注。本学位论文将围绕分子纳米磁体这一前沿研究领域,将各向异性的稀土离子作为主要自旋载体,设计合成了一系列结构新颖的稀土配合物,并对其进行了结构与磁学性质的系统研究,揭示了稀土单分子磁体结构与磁性之间的关系,为开发新型稀土单分子磁体提供参考。1、设计合成了三种双核Dy^III配合物[Dy₂（LH₂）₂（tfa）]·Cl·3DMF（1）,[Dy₂（LH₂）₂（MeO）（SCN）]·MeOH（2）和[Dy₂（LH₂）₂（MeOH）Cl]·Cl·2MeOH（3）并对其结构和磁特性进行了表征。这些配合物中的Dy1/Dy2位点全都具有九配位的球形单帽四方反棱柱构型(C_4v)。所有配合物在零外加场下均表现出显着的单分子磁体行为,且弛豫过程彼此不同。从头计算表明,在配合物1-3中Dy ^III离子和配体的酚羟基氧的相互作用赋予所有Dy ^III离子显著的轴向晶体场。特别的是,配合物2中存在较强的分子间反铁磁交换,甚至掩盖了分子内的铁磁相互作用。2、设计合成了一例环状五核镝配合物[Dy₅（L）₂（OAc）₅（CO₃）（H₂O）]·MeOH（4）。该配合物中存在一个由捕获空气中的CO₂而形成的桥联碳酸根阴离子。该碳酸根阴离子位于整个分子中央的空腔内并同时与五个Dy^III离子相连。交流磁化率测试表明,该配合物具有零外加场条件下的典型的分子磁体特性。4 K以下的频率依赖的虚部磁化率信号在高频区呈现了稍微增加的趋势,表明体系中可能存在更快的弛豫路径。这一配合物在合成过程中所使用的柔性芳酰腙配体是一种良好的构筑模块,其众多的配位点可以赋予其更多的配位模式并在将来拓展合成出更加新颖的配合物,而捕获空气中的CO₂分子也是值得关注的地方。