基于PCL、PEO两亲性星型共聚物的合成与表征

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近些年来对两亲性共聚物的研究引起了科研人员的广泛关注,因为它们的微结构既具有亲水性,又具有疏水性,并且能够在选择性溶剂中自组装成各种形态的胶束。两亲性聚合物的疏水嵌段形成了胶束的内核,而亲水部分则形成了胶束的外壳。这种核-壳结构能够应用于药物释放体系,将疏水性药物包裹进疏水内核中。为了实现这个目标,人们设计出了多种药物输送载体结构,其中在药物释放体系中研究最广泛的两亲性聚合物包括两嵌段和三嵌段共聚物。但是以线性两亲性共聚物胶束为药物释放载体的传统方法,具有较低的药物包封率和初始快速释放率,严重限制了它在药物释放领域中的应用。本文设计并合成了两种两亲性星型共聚物。两亲性共聚物中的亲水成分研究的最多的是聚环氧乙烷(PEO),聚环氧乙烷是一种典型的亲水性聚合物,大量的水分子通过氢键可以连接到链的骨架上。聚环氧乙烷的重要特点是无细胞毒性、优良的肾通透性、良好的生物相容性,可以满足合成材料在生物体系中相容性的要求。并且以聚环氧乙烷为壳的微粒在生物介质中能够避免蛋白质的吸附作用和对细胞的粘附。两亲性共聚物的疏水部分研究的最多的是聚己内酯(PCL),它被广泛用作疏水性药物的运输载体,因为它具有良好的生物可相容性和生物可降解性。本文通过阴离子开环聚合和配位开环聚合合成了多种具有不同分子量PEO嵌段和PCL嵌段的β-CD-PCL21-PEO21和PE04-PCL4。具体实验及结果如下:1.通过活性阴离子开环聚合和配位开环聚合得到了一系列具有可控分子量和较低分子量分布的两亲性星型共聚物β-CD-PCL21-PEO21,核磁和GPC表征了这一结果。两亲性聚合物在水中能够自组装成胶束,用透射电子显微镜观察了其形貌,发现其呈现相对均匀的球形。用荧光探针法检测结果显示,聚合物的临界胶束浓度随着疏水链分子量的增大而减小,随着亲水链分子量的增加而增大。聚合物包裹疏水性药物吲哚美辛在磷酸盐缓冲溶液中显示出较好的缓释行为。2.本文还研究了温敏性、生物可降解PE04-PCL4水凝胶,它具有生物可降解性和可注射性,且能够原位凝胶化控制药物释放。合成的PE04-PCL4水凝胶会随着温度的变化发生溶胶-凝胶转变,在室温时呈现流动的溶胶态,在体温附近发生凝胶转变,呈现不流动的凝胶态。研究了疏水性小分子药物吲哚美辛从凝胶中的缓释行为,结果显示,药物从凝胶中的释放能够持续很长时间,因此,PE04-PCL4水凝胶作为局部注射用药物缓释载体有潜在的临床应用价值。
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