CdSe胶体量子点光致荷电现象与自旋调控

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化学生长的胶体半导体量子点表面、界面通常存在大量的未饱和键。光激发在量子点内产生电子空穴对,这些未饱和键容易俘获空穴(或者电子)从而使量子点内核留下净的负电荷(或者正电荷)。该过程被称为光致负荷电或光致正荷电,是胶体量子点材料中的一种常见现象。由于电子空穴空间分离,光致荷电减少了电子空穴交换相互作用以及复合等导致自旋弛豫的因素,因此可以延长自旋寿命,从而有利于在量子信息处理中的应用。本文利用泵浦-自旋定向-探测技术研究了CdSe胶体量子点的光致荷电现象以及对电子自旋信号的影响,主要研究结果包括:(1)CdSe胶体量子点存在快速的空穴表面俘获过程,导致量子点容易产生光致负荷电。光致负荷电的形成导致电子自旋信号增强。反过来,通过自旋信号的增强过程,我们获得了空穴表面俘获动力学(亦即光致负荷电的形成动力学)。在室温条件下,该动力学有两个过程,时间常数分别为6和73 ps左右。(2)以往研究发现,CdSe胶体量子点通常存在两个自旋旋进频率,但是其出现的物理机制还不是很清楚。通过添加电子俘获剂或者空穴俘获剂改变量子点表面状态,结合泵浦-自旋定向-探测技术,我们的研究表明CdSe胶体量子点两个自旋旋进频率分别起源于光致负荷电和光致正荷电过程。另外,我们发现,实验温度对光致荷电过程有重要的影响。
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