聚合物材料的结晶行为是高分子物理研究领域的一项重要课题。结晶性和半结晶聚合物材料因存在晶体结构而具有优异的机械性能,因此可以通过控制聚合物的结晶行为来改善材料性能。聚合物的拓扑结构对材料的结晶行为有很大影响,例如环形聚合物没有链末端,这会导致其结晶行为与其线形类似物存在显著差异。此外,拉伸和将聚合物接枝在碳纳米填料上也是调控聚合物结晶行为的有效途径。在工业生产过程中,为了获得理想的聚合物材料,往往需要采用多种方法共同控制聚合物的结晶行为。但是由于实验观察尺度具有局限性,不同条件下聚合物结晶行为的微观机理尚未完全清楚,制约了聚合物材料的开发与应用。因此,本文将围绕聚乙烯/功能化碳纳米管复合材料的结晶行为展开研究,如利用分子动力学模拟方法研究静态情况下环形聚乙烯/功能化碳纳米填料（C-PE/CNT-g-PE）复合材料的结晶行为,高温下拉伸应变对C-PE/CNT-g-PE复合材料结晶行为的影响,以及结晶过程中拉伸应变对线形聚乙烯/功能化碳纳米填料（L-PE/CNT-g-PE）复合材料的影响,主要研究内容和结论如下:1.C-PE/CNT-g-PE复合材料结晶行为的分子动力学模拟研究。模拟结果表明,CNT-g-PE会对C-PE的结晶行为产生抗成核作用,使C-PE/CNT-g-PE体系的结晶度和结晶速率明显降低。这种现象可以用接枝在碳纳米管上的L-PE与C-PE混合时的拓扑效应来解释。从微观结构的变化可以直接观察到,当L-PE链与C-PE链接触时,环形链被线形链穿过形成缠结网络,使得CNT-g-PE体系中C-PE分子链的均方位移（MSD）和取向参数明显落后于纯C-PE和C-PE/CNT共混体系。此外,接枝链还会干扰碳纳米管对C-PE分子链的吸附作用,使得C-PE/CNT-g-PE体系中难以发生异相成核现象。这些模拟结果验证了一些实验发现并发现了一些在实验中难以观察到的微观现象,为类似聚合物复合材料结晶行为的调控提供可靠的理论指导。2.拉伸应变诱导下C-PE/CNT-g-PE复合体系结晶行为的分子动力学模拟研究。在600K下将C-PE/CNT-g-PE复合体系拉伸到不同的应变状态（应变分别为0、1、2和4）,然后将不同应变的复合体系分别淬火到400K下进行等温结晶40ns。结果表明,在应变量为0的体系中L-PE接枝链与C-PE因穿线效应而缠结在一起,导致体系内分子链的运动和取向困难。而拉伸过程中随着应变量的增加分子链的MSD曲线显著升高并且C-PE远离CNT-g-PE填料,这表明拉伸使得分子链的运动能力获得增强从而逐渐解开缠结。此外,拉伸使分子链沿拉伸方向的均方回转半径＜~2-＞和取向参数大幅增加。等温结晶过程中,这些高度伸展和取向的分子链容易通过分子链间成核方式形成晶核,这些晶核之间通过系分子相连接形成晶粒并生长成结构规整的晶体,从而有效促进了C-PE/CNT-g-PE复合体系的结晶。模拟结果建立了拉伸应变及穿线效应与结晶行为之间的关系,有利于帮助人们制备出结构和性能可控的聚合物材料。3.拉伸应变过程中L-PE/CNT-g-PE复合材料结晶行为以及不同接枝密度的L-PE/CNT-g-PE和CNT-g-PE复合材料结晶行为的分子动力学模拟研究。结果表明,拉伸应变能够诱导L-PE/CNT-g-PE体系分子链构象从旁氏构象转变为反式构象。同时,分子链沿着拉伸应变的方向取向,显著提高L-PE/CNT-g-PE体系的结晶能力。在拉伸应变条件下,随着聚合物接枝密度的增加,L-PE链受到接枝点的限制逐渐增强,导致其构象伸展、扩散和取向都受到一定程度的限制。并且在接枝密度较高的体系中,拥挤效应使CNT难以沿着拉伸方向取向,这种情况会使CNT在空间上分割晶区,从而进一步限制了L-PE/CNT-g-PE体系的结晶行为。模拟结果进一步完善了拉伸应变下L-PE/CNT-g-PE和CNT-g-PE复合材料的结晶理论,并且有利于更深入理解C-PE/CNT-g-PE复合材料结晶过程中CNT-g-PE的变化,为纳米接枝复合材料的生产开发提供了新的思路和方法。