重金属汞是一种有毒物质，对环境和人体健康有极大的危害。中国是全球最大的汞生产、消费和排放国，也是全球汞污染最严重的地区，目前已面临汞污染防治和履行国际汞公约的双重压力，但中国人为排放对全球汞浓度和沉降的影响程度仍不清楚。因此，本文利用数值模拟方法研究大气汞的全球浓度和沉降分布并定量评估中国人为汞排放的跨界输送影响。　　 为克服粗分辨率全球模式难以较好反映复杂地形和高排放地区（如东亚）污染特征的缺点，本文首先基于中国科学院大气物理研究所的GEATM和NAQPMS模式，发展一个自主的全球多尺度嵌套大气化学输送模式GNAQPMS，该模式具有高分辨率、全球-区域-城市多尺度嵌套、耦合汞化学和沉降过程、耦合源识别与追踪技术等主要特点。　　 其次，论文开展多尺度气象模拟和排放源的收集处理，并初步评估两者的可靠性。气象场方面，在全球、区域、城市尺度上，WRF均能合理模拟气象要素的空间分布和季节变化，但也存在一定的缺陷，如全球尺度上，低估北半球冬季中高纬冰雪覆盖区的温度而高估赤道附近地区的降水;区域尺度上总体低估中国温度但高估风速;城市尺度上，对小风、高湿、强降水的模拟仍有较大局限性。此外，随着分辨率提高，WRF对温度、湿度、风速模拟效果改善，而降水模拟则变差。排放源方面，以国际通用排放清单为基础，并根据最新研究对部分排放量进行适当调整。初步建立了一套包括常规污染物（工业源、生物质燃烧、生物源、闪电源、土壤源等）和重金属汞（人为和自然源）的较为完备的排放源。　　 进一步，论文全面评估GNAQPMS对全球OH、CO、O3等痕量气体的模拟效果，结果表明:GNAQPMS能合理模拟OH的全球分布和量值，可再现CO和O3的全球浓度分布和月变化，模拟与观测月均浓度的相关系数分别为0.82和0.69。此外，分辨率提高可使东亚地区CO、O3的模拟均方根误差分别减小15％和8％。但模式也存在一些不足，如全球（特别是海洋地区）O3模拟浓度偏高显著促进OH生成，使全球OH浓度相对较高，OH进一步大量消耗CO造成全球CO模拟浓度偏低(约30％)。　　 最后，论文开展大气汞的多尺度模拟、验证GNAQPMS对全球汞浓度和沉降时空变化模拟能力，并定量评估中国人为排放对全球汞污染的影响。对比表明，GNAQPMS可合理反映汞的全球收支及浓度和沉降空间变化。总体上，GNAQPMS对TGM浓度及湿沉降的模拟介于观测的2倍范围内，而对Hg(Ⅱ)+Hg(P)浓度及干沉降的模拟则介于观测的5倍范围内，该模拟水平与国际主流汞模式相当。模式分辨率提高，可改进高排放、复杂地形（如高海拔、海陆交界地区）地区的汞模拟效果，使东亚地区的Hg(Ⅱ)+Hg(P)浓度及干湿沉降量的模拟均方根误差分别减小7％、24％、2％。GNAQPMS对汞模拟存在的不足主要有陆地Hg(O)干沉降速率模拟偏低、对大气-海洋汞交换过程考虑欠缺、未考虑春季的极地汞亏损机制、模拟的氧化汞浓度总体偏高等。GNAQPMS敏感性试验表明，中国人为汞排放（不包括二次排放）对本国的影响最大，对汞浓度和沉降的贡献分别为30％和62％。在本国以外的地区，则对朝鲜半岛的汞浓度和沉降贡献最大，分别为11％和15.2％，其次为东南亚（10.4％和8.2％），对日本则为5.7％和5.9％。而对北美、欧洲、西亚等较远地区的贡献则均小于5％。