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目前,以化石燃料为主的传统能源日益枯竭,开发新能源迫在眉睫。氢能是一种清洁能源,零污染、来源丰富、能量密度高且应用广泛,成为替代化石燃料等传统能源的最佳选择。在众多制氢方法中,热化学硫碘分解水循环以其低成本、环保、可大规模应用的优势受到普遍关注。HI分解反应是循环过程产氢的重要步骤,与其相关的催化剂研究是提升氢气产率的热点问题。研究表明以活性炭为主的碳材料廉价、易得、高效,能使HI分解率在500℃时达到相应温度下的平衡分解率23%,适合工业大规模应用。在活性炭催化特性研究中,研究人员针对制备及处理过程,分析指出了灰分和比表面积、孔容等孔隙结构对HI分解的影响。然而作为活性炭的重要化学属性,官能团对活性炭催化分解HI的影响尚未形成一致的定论。本文通过氮掺杂和还原改性方法调控活性炭的氮含量和氧含量,探索含氮官能团和含氧官能团对活性炭催化分解HI的影响,并结合量子化学计算方法验证实验结果、揭示实验机理,以对制备适应于HI分解的专用活性炭起到基础性指导作用。本文以椰壳为原料,采用水热炭化过程中添加尿素以及后续C02活化的方法制备了系列含氮量梯级变化的氮掺杂活性炭,对其进行测试表征及HI分解活性评价,研究含氮官能团对活性炭催化分解HI的影响。研究表明,活性炭制备过程中添加尿素可实现含氮官能团的掺杂,其种类主要是:吡啶N(N-6)、吡咯N(N-5)和石墨N(N-Q),其中吡咯N(N-5)占比最多。掺杂后,样品含氮量由0.19%增加至6.27%,HI分解率由12.38%升高到22.84%,表明含氮量与HI分解率之间成正相关。因此,含氮官能团有利于活性炭材料催化分解HI。本文采用量子化学方法计算氮掺杂后HI分子的化学吸附及H2分子的化学脱附。研究表明,含氮官能团不是活性炭催化分解HI的活性位点,但可以改变其与HI分子之间的物理吸附。各类含氮官能团对HI分子在不饱和碳原子上的化学吸附和H2分子化学脱附有着相反的作用。但吡咯氮总体表现为促进活性炭催化分解HI;吡啶氮和石墨氮表现为抑制活性炭催化分解HI。因此,上述实验结果源自占比最多的吡咯氮对HI分解的促进作用。在定向调控HI分解专用氮掺杂活性炭时,应注重提高吡咯氮的相对含量。本文采用不同温度下氢气还原椰壳活性炭,对其进行表征实验及HI分解活性评价,研究含氧官能团对活性炭催化分解HI的影响。本文控制氧含量在4.35%-10.68%之间,比表面积在1000m2/g左右,孔容在0.45 cm3/g左右。含氧官能团还原后,HI分解率由12.38%提高到22.84%,以此本文能确定含氧官能团对活性炭催化分解HI起抑制作用。本文采用量子化学方法计算含氧官能团还原前后HI分子的化学吸附及H2分子的化学脱附。研究表明,含氧官能团不是活性炭催化分解HI的活性位点,但可以改变其与HI分子之间的物理吸附。各类含氧官能团不同程度促进或抑制HI分子化学吸附和H2分子化学脱附,但综合两者计算结果,含氧官能团不利于活性炭催化分解HI,与实验结果一致。因此,在定向调控HI分解用活性炭时,应降低含氧官能团相对含量。